超臨界・亜臨界流体中で形成するプラズマ等の物質変換・再資源化への応用

超临界/亚临界流体中形成的等离子体在材料转化和回收中的应用

基本信息

批准号：
18030014
负责人：
佐々木満
金额：
$ 4.35万
依托单位：
Kumamoto University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas
财政年份：
2006
资助国家：
日本
起止时间：
2006 至 2007
项目状态：
已结题

项目摘要

我々は、環境にやさしい技術である超臨界流体技術およびパルスパワー技術を融合させ、新たなる反応場の構築を目的として昨年度に引き続いて本研究を遂行した。本年度は、高温高圧状態の水を反応場とした新規複合技術の創成を目指した。有機化合物の物質変換基礎の蓄積、熱安定性に優れた難分解性物質の簡便処理法の提案に焦点を絞り、フェノールをモデル化合物とした亜臨界水中でのプラズマ照射処理試験を実施した。また、比較のために常温常圧水中でのプラズマ照射処理、亜臨界水中での熱分解処理も検討し、本手法の優位性などの特長を明確化することを試みた。実験には内容積900mLのバッチ型高温高圧用プラズマ発生・反応装置を利用した。セル中の電極は、針-平板電極(電極間隔1〜10mm)とし、フェノール水溶液初期濃度0.01〜0.1mol/L、温度100〜250℃、圧力1〜20MPa、パルスプラズマ照射回数0〜4,000回(処理時間としては数分〜1時間程度)の条件下で実験を行った。分析はGC-MS、GC-FID、HPLC-UV/RIおよびTOCを用いた。まず、フェノール水溶液の初期濃度0.lmol/Lとし、温度250℃、圧力20MPaにおいて、転化率に与えるパルスプラズマ照射回数の効果を調べた。その結果、未照射時のフェノール転化率約4%に対し、1,000回照射の段階で転化率は約10%に達した。しかし、照射回数を増大させても転化率は増大しなかった。また、他のパラメータの効果を調べたところ、フェノール初期濃度および温度が低いほどフェノール転化率が増大することを確認した。さらに、本手法と他手法を比較した結果、本手法でのフェノール分解は他手法の数倍速いこともわかった。分解反応機構については反応場におけるOHラジカル濃度が鍵であることは把握したものの、解明には至らなかった。今後は、反応メカニズム解明とともに連続処理システムの構築が課題である。

去年，我们继续进行这项研究，目的是融合环保技术，例如超临界流体和脉搏电力技术，以创建一个新的反应领域。今年，我们旨在在高温下使用水作为反应场创建一种新的组合技术。重点是累积有机化合物的材料转化的基础，并提出了一种以极好的热稳定性处理难以降解物质的简单方法，并使用苯酚作为模型化合物在亚临界水中在亚临界水中进行了血浆辐射治疗测试。为了进行比较，我们还研究了在亚临界水的正常温度和正常压力水和热解处理中的血浆辐照处理，并试图阐明这种方法的优势，例如其优势。该实验是使用批处理型高温，高压等离子体产生和反应器进行的，内部体积为900毫升。细胞中的电极是针板电极（电极间距1至10 mm），并且在初始浓度为0.01至0.1 mol/L的苯酚水溶液的条件下进行实验，温度为100至250°C，压力为1至20 MPa，脉冲辐照时间为0至4,000次（4,000至4,000次）。 GC-MS，GC-FID，HPLC-UV/RI和TOC用于分析。首先，在250°C的温度和20MPa的压力下，研究了脉冲血浆辐照时间的数量对转化的影响。结果，在1,000辐照阶段的转化率达到约10％，而在不辐射阶段，转化率约为4％的苯酚转化率。但是，即使辐照数量增加，转化率也不会增加。此外，当检查其他参数的效果时，证实苯酚的初始浓度和温度越低，苯酚转化率就越高。此外，当将此方法与其他方法进行比较时，发现使用该方法的苯酚分解比其他方法快几倍。尽管可以理解，反应场中OH自由基的浓度是分解反应机制的关键，但尚不清楚。将来面临的挑战是阐明反应机制并建立连续的处理系统。