表面励起プロセスの電子的メカニズムに関する理論的研究

表面激发过程电子机制的理论研究

基本信息

批准号：
14050094
负责人：
中井浩巳
金额：
$ 1.92万
依托单位：
Waseda University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas
财政年份：
2002
资助国家：
日本
起止时间：
2002 至无数据
项目状态：
已结题

项目摘要

固体表面及び表面吸着種の励起プロセスは、光触媒、光エネルギー変換、半導体材料の製造など多くの応用分野で盛んに研究されている。理論的に表面励起プロセスを研究しようとすると、既存の方法論やプログラムだけでは必ずしも十分ではない。本研究では、それらの理論的手法を自ら開発し、いくつかの興味ある対象に応用した。具体的には以下のような理論的研究を展開してきた。(1)活性部位のエネルギー変化を見積るための解析法の開発、(2)固体表面の効果的なモデリングの検討、(3)Ab Initio Molecular Dynamics(AIMD)法による励起状態ダイナミクスの検討、(4)TDDFT法による光化学反応の解明、(5)二酸化チタンの結晶構造と電子状態の研究を行ってきた。テーマ(1)では、全系のエネルギーを構成原子に分割するための新しい解析法(EDA ; Energy Density Analysis)を提案した。テーマ(2)では、EDA法を使ってモデルの妥当性及び効果的な取り扱いを検討した。テーマ(3)では、ソラレン化合物の励起状態に対するAIMDシミュレーションを行った。テーマ(4)では、ポルフィリンアンチモン錯体の光解離反応について検討した。テーマ(5)では、二酸化チタンに対する周期境界条件(PBC ; Periodic Boundary Condition)計算を行うことにより、結晶構造と電子状態の関係を理論的に検討した。

固体表面和表面吸附物质的激发过程在光催化、光能转换和半导体材料生产等许多应用领域得到了积极的研究。当尝试从理论上研究表面激发过程时，现有的方法和程序并不总是足够的。在这项研究中，我自己开发了这些理论方法并将其应用于几个有趣的主题。具体来说，我们进行了以下理论研究。 (1) 开发用于估计活性位点能量变化的分析方法，(2) 考虑固体表面的有效建模，(3) 使用从头算分子动力学 (AIMD) 方法研究激发态动力学，(4) ) 我们使用TDDFT方法阐明了光化学反应，并且（5）研究了二氧化钛的晶体结构和电子态。在主题（1）中，我们提出了一种新的分析方法（EDA；能量密度分析），将整个系统的能量划分为其组成原子。在主题（2）中，我们使用 EDA 方法检查了模型的有效性和有效处理。对于主题（3），我们对补骨脂素化合物的激发态进行了 AIMD 模拟。在主题(4)中，我们研究了卟啉锑配合物的光解离反应。在主题（5）中，我们通过对二氧化钛进行周期边界条件（PBC）计算，从理论上研究了晶体结构与电子态之间的关系。