広帯域ブリルアン散乱によるガラス形成液体のダイナミクス研究

使用宽带布里渊散射进行玻璃形成液体的动力学研究

基本信息

批准号：
08226205
负责人：
吉原章
金额：
$ 1.02万
依托单位：
Ishinomaki Senshu University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas
财政年份：
1996
资助国家：
日本
起止时间：
1996 至无数据
项目状态：
已结题

项目摘要

ガラス形成液体プロピレングリコール(C_3H_8O_2:PG,ガラス転移温度T_g=164K)における液体-ガラス転移のダイナミクスを解明するために、ラマン散乱とブリルアン散乱を組み合わせた広帯域非弾性光散乱法を用いて研究した。本研究により、次の成果が得られた。1)広帯域光散乱(VH偏光)を用いて、363Kから240Kの温度範囲について、1GHzから6000GHzまでの振動数範囲における動的感受率の測定を行ない、PGの動的感受率がα緩和、速い緩和及びボソンピークの重ね合わせにより再現できること、及びα共鳴振動数はVTF則に従うが、速い緩和とボソンピークの共鳴振動数は温度に依存しないことを明らかにした。本研究で観測された速い緩和はモード結合理論(MCT)におけるβ緩和に対応すると考えられる。α緩和と速い緩和から再構成した動的感受率を極小振動数及び強度でスケールし、MCTによる解析を行なった結果、エルゴード・非エルゴード転移温度T_c〜200Kを得た。2)VV偏光ブリルアン散乱により、363Kから140Kの温度範囲において、音波モードの振動数と半値幅の測定を行ない、GHz帯超高周波音波モードに音速分散が存在することを確認した。この音速分散を従来から用いられてきたコール・デヴィドソン(CD)型粘弾性緩和を仮定して解析すると、T_c〜314Kが得られ、広帯域感受率測定から評価されたT_cと大きな食い違いを生じる。このことは、MCTの枠内で音速分散を議論する場合、音速分散に対してCD緩和関数が悪い近似になっていることを意味する。そこで、音速分散の解析に広帯域散乱測定から決定したα緩和と速い緩和の動的感受率を含めた解析を試みた。その結果、T_c〜213Kが得られ、MCTの枠内で広帯域感受率測定とほぼ一致する結果が得られた。

为了阐明玻璃形成液体丙二醇（C_3H_8O_2:PG，玻璃化转变温度T_g=164K）中液体-玻璃化转变的动力学，我们使用了结合拉曼散射和布里渊散射的宽带非弹性光散射方法。这项研究取得了以下结果。 1）利用宽带光散射（VH偏振），测量了363 K至240 K温度范围内1 GHz至6000 GHz频率范围内的动态磁化率，发现PG的动态磁化率呈α弛豫，我们澄清了它可以通过叠加弛豫和玻色子峰来再现，并且α共振频率遵循VTF定律，但快速弛豫和玻色子峰的共振频率与温度无关。本研究中观察到的快速弛豫被认为对应于模式耦合理论（MCT）中的β弛豫。将α弛豫和快速弛豫重建的动态磁化率通过最小频率和强度进行缩放，并通过MCT进行分析，得到遍历/非遍历转变温度T_c ~ 200K。 2）利用VV偏振布里渊散射测量了363K~140K温度范围内声波模式的频率和半宽度，证实了GHz频段超高频声波模式存在声色散。当假设传统的科尔-戴维森 (CD) 型粘弹性弛豫来分析该声速色散时，得到 T_c ~ 314K，这与宽带磁化率测量估计的 T_c 存在很大差异。这意味着当在 MCT 框架内讨论声速色散时，CD 弛豫函数对声速色散的近似效果很差。因此，我们尝试将宽带散射测量确定的α弛豫和快速弛豫的动态敏感性纳入声速色散分析中。结果得到T_c~213K，这与MCT框架内的宽带磁化率测量结果非常吻合。