In silico design of innovative functional materials bearing bistability based on d-pi electron hybrid systems

基于 d-pi 电子混合系统的双稳态创新功能材料的计算机设计

基本信息

批准号：
22H02050
负责人：
北河康隆
金额：
$ 11.07万
依托单位：
Osaka University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Scientific Research (B)
财政年份：
2022
资助国家：
日本
起止时间：
2022-04-01 至 2026-03-31
项目状态：
未结题

项目摘要

本研究課題では、将来のデバイス素子として活用できる革新的な分子性機能材料の理論提案を目指し、『金属イオンとπ電子系の利点を有効に活用した、外場制御可能な双安定性化合物を、量子化学計算(QC)、バンド計算(BD)、そしてマテリアルズインフォマティクス（MI）を組み合わせることによりin silicoでデザインする』ことを目的としている。そのために、(1)QC、BD、MIの統合によるin silicoデザイン法の確立、(2)それぞれの状態で異なる物性を示す双安定性分子性化合物の理論提案、の２つが具体的な研究目標であり、最終的には新規機能性d-π複合電子系材料の提案までを遂行する。2022年度は、in silico分子デザインのスキームの確立を目指し、下記の研究を遂行した。(1)単核錯体を用いた研究：配位子としてビピリジン（bpy）を有するトリスビピリジン錯体（[Ru(bpy)3]）に着目し、分子構造とフロンティア軌道エネルギーの重回帰式を得た。(2) 金属二核錯体を用いた研究：Ruアセテート架橋パドルホイール錯体（[Ru2(O2CR)4]）に注目し、様々なπ共役系置換基（R）を架橋配位子に導入したモデル化合物の第一原理計算から、配位子と酸化還元状態、そしてフロンティア軌道エネルギーとの相関を明らかにした。(3) 表面上での開殻化合物の電子状態計算：バンド計算を用いた開殻系化合物を金属あるいは酸化物表面に吸着させた際の相互作用を解明した。(4) π共役化合物の励起状態の挙動の解明と集積構造による影響の解明。これらの結果は、英文論文２報、学会発表９２件（内、国際会議２５件、国内会議６７件）を通じて国内外に発表した。

该研究主题旨在提出创新的分子功能材料的理论，这些理论可以用作将来的设备要素，并“在硅硅中进行设计，可通过金属离子和π电子系统的优势来有效地利用，可以通过量子化的目标（QC）（QC）（QC）（QC）（band）（Band）（Band）（Band）（M.D）（M.D）（M.D）（M.D）（M.D）（M.D）（M.D）（M.D）（M.D）（M.D）（M.D）（M.D）（M.B）为：（1）通过整合QC，BD和MI来建立一种硅质设计方法，以及（2 2）在每个状态下表现出不同物理性能的双重性分子化合物的理论建议，最终，在以下情况下，将携带一个新的功能性D-π综合电子材料的建议。设计。（1）使用单核复合物的研究：以双吡啶（BPY）为配体上的Trisbipyridine复合物（[RU（BPY）3]），我们获得了分子结构和边缘轨道能量的多重回归方程。（2）使用金属双核复合物的研究：专注于Ru乙酸交联的桨轮络合物（[Ru2（O2CR）4]），我们阐明了配体，氧化还原状态和前沿轨道能量的相关性，这些相关性是从模型化合物的第一个模型化合物中的第一个原理计算中介绍了各种π-共轭化合物的相关性。（3）表面上开放壳化合物的电子状态的计算：阐明了使用带子计算在金属或氧化物表面吸附的相互作用。（4）阐明π共轭化合物的激发态行为和综合结构的影响。这些结果通过两篇英文论文和92个学术会议演讲（其中25个国际会议和67个国内会议）在国内和国际上进行了介绍。

项目成果

期刊论文数量（95）

专著数量（0）

科研奖励数量（0）

会议论文数量（0）

专利数量（0）

原子価結合理論に基づく多電子第二超分極率密度解析

基于价键理论的多电子第二超极化密度分析

DOI：
发表时间：
2022
期刊：
影响因子：
0
作者：
吉田航;松井啓史;中野雅由;岸亮平;北河康隆
通讯作者：
北河康隆

Theoretical Study on Frontier Orbitals of Paddle-Wheel Type Dinuclear Ruthenium Complexes Bearing Polycyclic Aromatic Hydrocarbons

含多环芳烃的桨轮型双核钌配合物前沿轨道的理论研究

DOI：
发表时间：
2022
期刊：
影响因子：
0
作者：
Keisuke Sasaki;Naoka Amamizu;Yusuke Kataoka;Hsiu-Hui Chen;I-Jui Hsu;Ryohei Kishi;Yasutaka Kitagawa
通讯作者：
Yasutaka Kitagawa

近接π積層反芳香族分子集合系の電子構造の分子数依存性に関する理論研究

紧密排列的π堆积反芳香分子组装体系中电子结构对分子数量依赖性的理论研究

DOI：
发表时间：
2022
期刊：
影响因子：
0
作者：
池内雅登;杉森亮太;岸亮平;北河康隆
通讯作者：
北河康隆

原子価結合(VB)配置間相互作用モデルに基づく一次元開殻分子集合系の電子構造についての理論研究：VB軌道の空間的広がり効果

基于价键（VB）构型相互作用模型的一维开壳层分子组装体系电子结构理论研究：VB轨道的空间展宽效应

DOI：
发表时间：
2022
期刊：
影响因子：
0
作者：
吉田航;重田育照;松井啓史;岸亮平;北河康隆
通讯作者：
北河康隆

Theoretical Study on Frontier Orbitals of Paddle-Wheel Type Dinuclear Ruthenium(II,II) Complexes Bearing Polycyclic Aromatic Hydrocarbons in Bridging Ligands

桥连配体中含多环芳烃的桨轮型双核钌(II,II)配合物前沿轨道的理论研究

DOI：
发表时间：
2022
期刊：
影响因子：
0
作者：
Keisuke Sasaki;Naoka Amamizu;Yusuke Kataoka;Hsiu-Hui Chen;I-Jui Hsu;Ryohei Kishi;Masayoshi Nakano;Yasutaka Kitagawa
通讯作者：
Yasutaka Kitagawa