Construction of Unique Nanospace Based on Organic Porous Materials and Functional Exploration of CO2 Separation and Storage

基于有机多孔材料的独特纳米空间构建及CO2分离与封存功能探索

• 批准号: 17H01218
• 负责人: 江 東林
• 金额: $ 27.87万
• 依托单位: Japan Advanced Institute of Science and Technology
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for Scientific Research (A)
• 财政年份: 2017
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2017-04-01 至 2021-03-31
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-17H01218/
• 关键词: 共有結合性有機骨格構造; 構造設計; 多孔性; 骨格制御; 細孔容量; 二酸化炭素吸蔵; 有機多孔材料; ナノ細孔; 細孔設計; 二酸化炭素分離回収

本年度は多孔性高分子を対象に、骨格及び細孔をテーラーメードでつくることを念頭に、分子設計指針を確立することを目指した。具体的に、二酸化炭素を吸蔵するため、どのような骨格構造が必要かについて検討した。そのため、二酸化炭素と相互作用を有するトリフェニルアミンをビルディングブロックとして用いて、重縮合反応を行い、一連のトリフェニルアミン含量が異なる結晶性有機多孔骨格構造体を構築した。結晶構造はx線構造解析と大規模計算による構造シミュレーションを用いて同定した。窒素ガスを用いて等温吸着曲線を測定した。これらのデータに基づいて、表面積、多孔容積および細孔サイズを算出した。さらに、二酸化炭素の吸着特性について検討し、構造との関連について考察した。トリフェニルアミンユニットの含量が増えるに連れて、二酸化炭素の吸着量も次第に増大したことを見い出した。個々のトリフェニルアミンユニットでは二酸化炭素との相互作用が限られているが、結晶性有機多孔骨格構造体ではトリフェニルアミンユニットが高密度で配列されているため、集合的な相互作用が生まれ，二酸化炭素の吸着量を３倍も向上できることを突き止めた。このことから、トリフェニルアミンユニットが極めて有効であることを示した。さらに、細孔容積との相関を検討した。そに結果、細孔容積が大きくになるにつれて、二酸化炭素の吸蔵量が向上することを示唆した。すなわち、二酸化炭素の吸蔵は骨格構造に左右され、また細孔容積にも大きく影響されることを明らかにした。

今年，我们旨在牢记一项分子设计指南，即骨骼和毛孔是用量身定制的多孔聚合化制造的。具体而言，我们检查了存储二氧化碳所需的骨骼结构。因此，与二氧化碳相互作用的三烯基胺被用作做出多头反应的组成部分，并构建了一组具有不同三烯基胺含量的晶体有机多孔骨骼结构。使用X射线结构分析和通过大规模计算的结构模拟来鉴定晶体结构。使用氮气测量抗温度吸附曲线。基于这些数据，计算了表面积，多孔体积和毛孔。此外，研究了二氧化碳的吸附特性，并考虑了与结构的关系。随着三苯胺单位的量增加，二氧化碳吸附量逐渐增加。每个三芬酰胺单元与二氧化碳的相互作用有限，但是在晶体有机多孔骨骼结构中，三烯基胺单元以高密度排列，从而产生集体相互作用。这表明三苯胺单元非常有效。此外，检查了与极体积的相关性。结果，它表明孔的孔越大，二氧化碳吸入量的量的改善。换句话说，据表明，二氧化碳受到骨骼结构的影响，并受到毛孔的极大影响。

项目成果

Ionic Covalent Organic Frameworks: Design of a Charged Interface Aligned on 1D Channel Walls and Its Unusual Electrostatic Functions

• DOI: 10.1002/anie.201611542
• 发表时间: 2017-04-24
• 期刊: ANGEWANDTE CHEMIE-INTERNATIONAL EDITION
• 影响因子: 16.6
• 作者: Huang, Ning;Wang, Ping;Jiang, Donglin
• 通讯作者: Jiang, Donglin

Nottingham Trent University(英国)

诺丁汉特伦特大学（英国）

Leipzig University(ドイツ)

莱比锡大学（德国）