放射線で生成する活性種の空間分布予測を実現する溶液中の誘電分光研究

溶液中的介电谱研究预测辐射产生的活性物质的空间分布

• 批准号: 22K14631
• 负责人: 樋川 智洋
• 金额: $ 2.91万
• 依托单位: Japan Atomic Energy Agency
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for Early-Career Scientists
• 财政年份: 2022
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2022-04-01 至 2025-03-31
• 项目状态: 未结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-22K14631/
• 关键词: 誘電分光; 複素誘電関数; 放射線分解; スパー; 燃料サイクル

本事業期間において、放射性核種の抽出分離に用いられる有機溶媒(抽出溶媒)を対象とした誘電分光研究を実施することで、放射線により生成する活性種と抽出溶媒中の分子との相互作用を明らかにし、スパー形成メカニズムの解明を目指す。2022年度は、周波数特性の異なる2種類の誘電分光測定手法を組合わせることで、キロヘルツからギガヘルツの広範囲にわたる周波数領域をカバーする誘電分光測定系を構築し、抽出溶媒などの複素誘電関数を取得した。これらの周波数領域では溶媒中の分子の回転配向に起因する分極モードが観測された。また水(比誘電率:78)やエタノール(比誘電率:25)などの極性の強い溶媒中ではこの分極モードに起因する誘電損失がギガヘルツ領域で観測されたのに対し、放射性核種分離用抽出剤の一つであるTODGA(テトラオクチルジグリコールアミド、比誘電率:7.0)やHONTA(ヘキサオクチルニトリロトリアセトアミド、比誘電率:8.7)の誘電損失はメガヘルツ以下の領域にシフトしており、ギガヘルツ領域では誘電損失は観測されなかった。この分極モードは活性種のスパー内でのクーロン束縛を弱める働きがあると考えられる。ギガヘルツ領域で観測された分極モードは、時間で考えるとおよそピコ秒領域の応答に対応する。つまり抽出溶媒中で発生した活性種は、周囲の分子がナノ秒以上をかけてゆっくり分極応答するために、ピコ秒以下の時間において非極性溶媒中のようにより強固にクーロン束縛される可能性が示唆された。以上により、複素誘電関数の取得が可能となったことで、抽出溶媒中の分子と活性種との相互作用について予測・評価する方法を得た。

在本项目期间，我们将对用于萃取和分离放射性核素的有机溶剂（萃取溶剂）进行介电谱研究，以阐明辐射产生的活性物种与萃取溶剂中的分子之间的相互作用，目的是阐明杂散的机理。形成。 2022财年，通过结合两种不同频率特性的介电谱测量方法，构建了覆盖千赫兹到千兆赫兹宽频率范围的介电谱测量系统，并获得了萃取溶剂等复杂的介电函数。在这些频率区域中，观察到由溶剂中分子的旋转方向引起的偏振模式。此外，在水（相对介电常数：78）和乙醇（相对介电常数：25）等高极性溶剂中，在千兆赫区域观察到由该极化模式引起的介电损耗，而其中一种试剂TODGA Rudiglycolamide（介电常数：7.0）和HONTA（六辛基次氮基三乙酰胺，介电常数：8.7）的介电损耗转移到兆赫兹以下区域，而在千兆赫兹区域没有观察到介电损耗。这种偏振模式被认为具有削弱活性物质晶石内的库仑约束的作用。在千兆赫区域中观察到的偏振模式对应于皮秒区域中的时间响应。换句话说，萃取溶剂中产生的活性物质可以在不到皮秒的时间内与库仑更紧密地结合，就像在非极性溶剂中一样，因为周围的分子在纳秒或更长时间内经历缓慢的极化响应。作为上述的结果，可以获得复介电函数，并且获得了预测和评估提取溶剂中的分子与活性物种之间的相互作用的方法。