Highly stable Ag clusters developed by a combustion reaction

通过燃烧反应形成高度稳定的银簇

• 批准号: 22K14534
• 负责人: 藤原 翔
• 金额: $ 3万
• 依托单位: Yamagata University
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for Early-Career Scientists
• 财政年份: 2022
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2022-04-01 至 2024-03-31
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-22K14534/
• 关键词: 火炎噴霧熱分解法; Ag; TiO2; SMSI; 触媒; 担体効果

Ag担持触媒はエチレン選択酸化反応等で利用されている。その触媒性能向上には，いかにAgを微粒化するかが重要な課題となっている。またサイズが2-3 nm程度のAgクラスターは特異な性能を示すことから注目されている。しかし，Agのタンマン温度が低く容易に凝集するため微粒化が困難であった。本研究では，燃焼反応場で誘起されたAg-TiO2間の相互作用（Strong metal-support interaction，SMSI）によりAgクラスターを安定化することで，1~2 nmのAgクラスターをTiO2に10~30wt%担持可能であることを見出した。Ag担持量に関わらず主要なTiO2の結晶相はアナターゼ型であったが、SMSI発現に由来するTiOx（Ti4O7とTi3O5）の生成が確認された。このTiOx量はAg量や燃焼条件により変化した。H2パルス滴定により測定したAg表面積は，Ag担持量の増加によって増加したが，Ag量が30wt％以上では表面積はほぼ一定であった。TiO2に担持されたAgクラスターの安定性は，燃焼合成条件，Ag担持量，酸化チタンの比表面積に依存することが示唆された。特にAg量が20wt%以下では，タンマン温度より高い350℃の空気中で，少なくとも2時間は粒子サイズが変化しないことを見出した。開発した20wt%Ag/TiO2触媒を用いてプロピレン酸化反応の活性について検討したところ、200℃以上でプロピレンが消費され、主要な生成物はCO2であることが分かった。

载银催化剂用于乙烯选择氧化反应等。为了提高催化剂的性能，如何对Ag进行雾化是一个重要的问题。此外，尺寸约为2-3 nm的Ag簇由于表现出独特的性能而引起人们的关注。然而，Ag的塔曼温度较低，容易聚集，难以制成细颗粒。在这项研究中，通过在燃烧反应场中诱导的强金属-载体相互作用（SMSI）来稳定Ag簇，我们将10-30wt的1-2 nm的Ag簇引入到TiO2中，发现可以负载%。尽管无论负载的Ag量如何，主要的TiO2晶相都是锐钛矿型，但确认了源自SMSI表达的TiOx（Ti4O7和Ti3O5）的形成。 TiOx 的量根据Ag 的量和燃烧条件而变化。通过H 2 脉冲滴定测量的Ag表面积随着Ag负载量的增加而增加，但是当Ag的量为30wt％或更多时，表面积几乎保持恒定。有人提出，TiO2负载的Ag簇的稳定性取决于燃烧合成条件、负载的Ag量以及氧化钛的比表面积。特别是，我们发现，当Ag含量低于20wt%时，在350°C（高于塔曼温度）的空气中至少2小时内，粒径没有变化。当我们使用开发的20wt%Ag/TiO2催化剂考察丙烯氧化反应活性时，我们发现丙烯在200℃以上被消耗，主要产物是CO2。

项目成果

火炎噴霧熱分解法によるTiO2担持Agクラスターの高担持量化

火焰喷射热解法高负载TiO2负载Ag簇

• 发表时间: 2022
• 作者: 藤原翔;寺澤 颯輝
• 通讯作者: 寺澤 颯輝