Transportation mechanism of polar and short-lived active species at charged water surface: possibility that polar molecules are driven by coulomb force at gas-liquid interface

带电水面极性和短寿命活性物质的传输机制：极性分子在气液界面受库仑力驱动的可能性

基本信息

批准号：
22K14244
负责人：
立花孝介
金额：
$ 2.91万
依托单位：
Oita University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Early-Career Scientists
财政年份：
2022
资助国家：
日本
起止时间：
2022-04-01 至 2025-03-31
项目状态：
未结题

项目摘要

ハロゲン化物イオン（塩化物（Cl-）・臭化物（Br-）・ヨウ化物（I-）イオン）と共存する陽イオン・陰イオンが気液界面プラズマのハロゲン生成特性に与える影響を実験的に調査した。実験の結果，塩化ナトリウム（NaCl）と硫酸ナトリウム（Na2SO4）の混合水溶液ではプラズマ照射による塩素の生成が観測された。NaCl水溶液では塩素の生成が観測されないこと，共存陰イオン（硫酸イオン，SO42-）がハロゲン生成に寄与しないことから，共存イオンの添加によりハロゲン化物イオンの界面濃度分布が変化する可能性が示唆された。共存イオンおよびハロゲン化物イオン濃度を変化させたときの界面濃度分布を分子動力学（MD）シミュレーションにより計算した。共存陽イオンがランタンイオン（La3+）の場合について計算したところ，Cl-の界面濃度分布がLa3+の有無で変化する様子が観測された。また，NaCl, NaBr, NaI水溶液濃度が1.05, 2.1, 4.2 mol/Lそれぞれの場合で計算したところ，水溶液濃度が高いほどハロゲン化物イオンが気液界面の気相側に寄りやすいことが確認された。さらに，ハロゲン化物イオンが気液界面の最表面にどのくらい存在するかの指標として，表面被覆率を導入した。新たに作成した表面被覆率の算出プログラムをNaCl, NaBr, NaI水溶液それぞれに用いたところ， I-の表面被覆率がBr-，Cl-の表面被覆率よりも大きいことが確認された。以上から，共存イオンおよびハロゲン化物イオン濃度の変化を用いてハロゲン化物イオンの界面濃度分布を制御できる可能性が示唆された。適切な共存イオンおよびイオン濃度を選択することにより，短寿命極性活性種の液相浸透深さ（ひいては，気液界面における輸送メカニズム）をより詳細に調査できると考えている。また，表面被覆率の導入についても，実験にて観測されるハロゲン濃度とMD計算の結果を定量的に比較・検討する上で，非常に重要だと考えている。

实验研究了与卤离子（氯离子（Cl-）、溴离子（Br-）和碘离子（I-）共存的阳离子和阴离子）对气液界面等离子体产卤特性的影响。实验结果表明，在氯化钠（NaCl）和硫酸钠（Na2SO4）的混合水溶液中观察到由于等离子体照射而形成氯。由于在 NaCl 水溶液中没有观察到氯的产生，并且共存的阴离子（硫酸根离子、SO42-）对卤素的产生没有贡献，因此表明卤化物离子的界面浓度分布可能由于共存离子的添加而发生变化。通过分子动力学（MD）模拟计算改变共存离子和卤化物离子浓度时的界面浓度分布。当对共存阳离子为镧离子(La 3+ )的情况进行计算时，观察到Cl-的界面浓度分布根据La 3+ 的存在或不存在而变化。另外，当对1.05、2.1、4.2mol/L的NaCl、NaBr、NaI水溶液浓度进行计算时，确认了水溶液浓度越高，卤化物离子越倾向于向气体移动。气液界面的相侧。此外，我们引入了表面覆盖率作为气液界面最外表面存在多少卤化物离子的指标。当新创建的表面覆盖率计算程序用于 NaCl、NaBr 和 NaI 水溶液时，证实 I- 的表面覆盖率大于 Br- 和 Cl- 的表面覆盖率。上述结果表明，可以通过改变共存离子和卤化物离子浓度来控制卤化物离子的界面浓度分布。我们相信，通过选择适当的共存离子和离子浓度，我们可以更详细地研究短寿命极性活性物质的液相渗透深度（以及延伸到气液界面的传输机制）。我们还认为，表面覆盖度的引入对于定量比较和检查实验中观察到的卤素浓度以及 MD 计算结果极为重要。