Reconstruction of Rubber Elasticity Theory using Data Science and Computational Science

利用数据科学和计算科学重建橡胶弹性理论

• 批准号: 22K14740
• 负责人: 保田 侑亮
• 金额: $ 3.08万
• 依托单位: National Institute of Advanced Industrial Science and Technology
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for Early-Career Scientists
• 财政年份: 2022
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2022-04-01 至 2027-03-31
• 项目状态: 未结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-22K14740/
• 关键词: 高分子編目; ゴム・ゲル; グラフ理論; ゴム弾性理論; 一軸伸長試験; スカンランーケースの基準; 粗視化分子動力学法; シミュレーション; 高分子網目; 力学物性

タイヤや免振材料のようなゴム・ゲル材料の物性を記述するために、これまで様々なゴム弾性理論が開発・精緻化され、材料設計に用いられてきた。しかし、各種古典ゴム弾性理論は実際のゴム・ゲルの力学物性を定性的には再現する一方、網目の不均一性を排除してメッシュサイズ並びに変形様式を均一と仮定するために定量性に欠ける。例として実際のゴム・ゲルの一軸伸長下では、系中の一部の短い鎖にひずみが集中し、ひずみ硬化は理論予測よりもかなり低ひずみで起こる。ゴム・ゲル材料の力学物性の定量的予測のためには網目の不均一性の取り扱いが不可欠である一方、実験的に観測することは難しいため、粗視化分子動力学法により不均一な網目の構造－物性相関の解明を試みた。本年は、架橋完了時に均一なメッシュサイズの網目を形成する星形末端架橋型マクロマーをモデルとし、架橋率を調節することで様々な不均一性を持つ粗視化高分子網目を作成し、それぞれの系に対して分子動力学法を用いて一軸伸長計算を実行した。得られた応力伸長比曲線から各網目の弾性率を定量すると、とある架橋率で弾性率が発生し以降非線形に応力が上昇する傾向が確認された。またこの弾性率の架橋率依存性は分岐数によって異なり、４分岐に関しては過去の実験結果とおおむね一致したことから実験的に妥当なモデルが形成されたと判断し、構造解析を行った。架橋点をノード、部分鎖をエッジとして網目をグラフとして扱い、古典ゴム弾性理論の一種であるScanlan-Caseの基準を参考に弾性に寄与しないエッジを排除して弾性的に有効なエッジのみを検出して有効部分鎖として定義し、弾性率との定量的比較を行った。その結果、弾性率は単に部分鎖数に比例するわけではなく、有効部分鎖により形成される有効閉曲線数に比例し、この比例係数は分岐数、部分鎖長に依存しない定数となることを明らかにした。

为了描述橡胶和凝胶材料（例如轮胎和隔振材料）的物理性能，各种橡胶弹性理论已被开发和阐述并应用于材料设计中。然而，虽然各种经典的橡胶弹性理论定性地再现了实际橡胶/凝胶的力学性能，但它们缺乏定量的性能，因为它们消除了网格的不均匀性并假设网格尺寸和变形模式是均匀的。例如，在实际橡胶凝胶的单轴拉伸下，应变集中在系统中的一些短链上，并且在比理论预测的应变低得多的应变下发生应变硬化。尽管处理网络的异质性对于定量预测橡胶/凝胶材料的机械性能至关重要，但我们很难通过实验观察它的结构-性能关系。今年，我们模拟了星形末端交联大分子单体，在交联完成后形成具有均匀网格尺寸的网络，并通过调整交联速率创建具有各种异质性的粗粒聚合物网络，并对每个系统进行了单轴延伸计算。采用分子动力学方法。当从获得的应力-伸长率曲线对每个网络的弹性模量进行量化时，证实弹性模量在一定的交联比下出现，此后应力趋于非线性增加。此外，弹性模量对交联率的依赖性根据支链的数量而不同，并且由于四支链模型与过去的实验结果基本一致，因此确定已经形成了实验上有效的模型，并且结构进行了分析。将网络视为以交联点为节点、子链为边的图，参考Scanlan-Case准则去除对弹性无贡献的边，这是经典橡胶弹性理论的一种，仅对弹性有效检测出的边缘被定义为有效部分链，并与弹性模量进行定量比较。结果发现，弹性模量并不是简单地与部分链的数量成正比，而是与有效部分链形成的有效闭合曲线的数量成正比，并且这个比例系数是一个不依赖于我制作的分支数量或部分链的长度。

项目成果

粗視化分子動力学法を用いた末端架橋エラストマーの有効網目と力学物性の相関解析

采用粗粒分子动力学方法分析末端交联弹性体有效网络与力学性能的相关性

• 发表时间: 2023
• 作者: 保田侑亮;森田裕史
• 通讯作者: 森田裕史