Modeling of the physical properties of silicates liquids from the atomistic/cluster insight

从原子/团簇的角度对硅酸盐液体的物理性质进行建模

基本信息

批准号：
22K14116
负责人：
則竹史哉
金额：
$ 2.91万
依托单位：
University of Yamanashi
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Early-Career Scientists
财政年份：
2022
资助国家：
日本
起止时间：
2022-04-01 至 2027-03-31
项目状态：
未结题

来源：
https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-22K14116/
关键词：
分子動力学法珪酸塩液体珪酸塩ガラス珪酸塩融体液体

项目摘要

本研究では珪酸塩液体の原子および原子集団の描像を取り込んだモデル化に取り組み、その物性を温度、圧力、組成の関数として予測可能とすることを目標としている。そのために必要なことは1)ネットワーク構造の特徴付け、2) ネットワーク構成元素の拡散機構の特徴付け、そして3)モデル化である。今年度は分子動力学法を用いてナトリウム珪酸塩の1)と2)に着目して研究を行った。ネットワーク構造の特徴付けとして、環構造の特徴付けを行うリングスペクトル解析、及び重合度の偏在を表す手法Qnijkl分類を開発し、国際誌に査読付き論文として発表した(Noritake & Naito, 2023)。ネットワーク構成元素の拡散機構の特徴付けとして、現在注目しているのは結合の生成と解離を粒子として扱うアナンケオンの概念(Egami & Bellisard, 2018)に基づく解析である。元の概念ではVoronoi多面体の変化を結合の変化と対応させていたが珪酸塩中の構造ユニットであるSiO4では結合の定義がある程度明確であるといえるので、Si-O結合の生成と解離をカットオフを用いて判定し、ある時間内で発生したアナンケオンの二体相関関数を求めると興味深い結果を得ることが出来た。i番目の珪素からj番目の酸素が解離しk番目の酸素と結合を生成した際、それぞれの中点をアナンケオンの座標としその二体相関関数を求めると、特徴的な二つのピークを得ることが出来た。塩基度の高い組成では1.5 Å付近のピークが発達し、逆にSiO2成分に富む場合には2 - 3 Åの比較的ブロードなピークが発達する。この結果は国内の学会で発表を行った(則竹, 2022, 鉱物科学会年会)。

这项研究旨在模拟原子和硅酸盐液体原子群的图像，并使它们的物理特性可预测，这是温度，压力和成分的函数。这样做需要做的是1）表征网络结构，2）表征网络组件的扩散机制，以及3）建模。今年，我们进行了针对硅酸钠的研究1）和2）使用分子动力学方法。为了表征网络结构，我们开发了Qnijkl分类方法，该方法表征了环结构，以及表达聚合度不均匀分布的方法，并在国际期刊（Noritake＆Naito，2023）中以同行评审的论文发表了它。作为网络组成元素扩散机制的表征，我们目前关注的是基于Ananqueon概念的分析，该分析将键产生和分离视为颗粒（Egami＆Bellisard，2018）。在最初的概念中，伏诺伊多面体的变化与键的变化相关，但是由于键的定义在SiO4中有些清楚，在硅酸盐的结构单元中，Si-O键的结构单元使用截止键的形成和分离是使用截止的形成和分离来确定的，并且使用临界值，并且在某些时间内发生的Anancheon的Bibody相关功能会产生有趣的结果。当Jth氧与ITH硅离解并与KTH氧键时，通过计算在Anancheon坐标处的每个两体相关功能的中点上的两体相关函数来获得两个特征峰。大约1.5Å的峰在高基本组成下形成，相反，当它富含SIO2成分时，相对较宽的峰值为2-3Å。结果是在国内学术会议上提出的（矿物科学学会年度会议，2022年）。