陸域における重元素同位体比変動と環境復元指標としての評価

陆地地区重元素同位素比变化及其作为环境恢复指标的评价

基本信息

批准号：
21K17882
负责人：
伊藤茜
金额：
$ 3万
依托单位：
Kyushu University (2022)Kwansei Gakuin University (2021)
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Early-Career Scientists
财政年份：
2021
资助国家：
日本
起止时间：
2021-04-01 至 2024-03-31
项目状态：
已结题

来源：
https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-21K17882/
关键词：
クロム安定同位体汽水域化学種有機物 HPLC-ICP-MS 環境復元同位体 HPLC 風化

项目摘要

本研究では，陸水試料のクロム同位体分析のための濃縮法として固相抽出ディスクを採用した手法を検討してきたが，汽水や海水のように硫酸イオンを多量に含む試料には適さないことが予備実験から分かった．そこで，今年度は新たに鉄(II)水酸化物共沈法と高感度MC-ICPMS分析の基礎検討を行った．濃縮法では，適切な共沈剤の添加量，pH，熟成時間を決定し，河川水および汽水試料で95-98%の回収率が得られる条件を決定した．装置条件検討では，sweepガス流量の調整により中分解能モードで約50-100 ng Crの微少量で分析可能であることを確認した．また，δ53Cr値が-5‰から+9‰の標準試料を作製し，DS-TIMSとMC-ICPMSの測定値の比較から分析値の妥当性についても確認した．しかし，陸水試料では，δ54Cr値とδ53Cr値の非質量依存の関係が見られた．原因については今後究明していく．さらに，昨年度の調査より，流下に伴いクロムの価数変化が示唆された高知県の二つの河川において，河川水を採取し，クロムの存在形態および同位体比の変動を調べた．その結果，周辺から生活排水が流入しているK川では，流下に伴い塩濃度が増加するにつれて，全クロム濃度の減少，Cr(VI)からCr(III)への還元，δ53Cr値の上昇傾向が確認され，生活排水由来の有機物による還元および河川水からの除去が生じていることが示唆された．一方，周辺が農耕地域であるS川では，流下に伴い全クロム濃度は減少するが，クロムの価数および同位体比の変動はK川と比較して緩慢であった．これは，クロム濃度の低い河川水もしくは海水との混合による単純希釈がS川でのクロム濃度減少の主な要因であると考えられる．今後は溶存有機物濃度や微量元素濃度，懸濁物粒子中のクロム濃度の関係から化学種変化と同位体比変動の要因についてより詳細を明らかにしていく．

在本研究中，我们研究了一种使用固相萃取盘作为陆地水样品铬同位素分析的浓缩方法，但它不适用于含有大量硫酸根离子的样品，例如苦咸水或海水。从初步实验发现。因此，今年我们对氢氧化铁(II)共沉淀法和高灵敏度MC-ICPMS分析进行了新的基础研究。对于浓缩方法，我们确定了合适的共沉淀剂添加量、pH值和陈化时间，并确定了河水和苦咸水样品回收率达到95-98%的条件。在检查设备条件时，我们确认通过调整吹扫气流量，可以在中分辨率模式下分析约 50-100 ng 的微量 Cr。此外，制备了δ53Cr值为-5‰至+9‰的标准样品，并通过比较DS-TIMS和MC-ICPMS的测量值证实了分析值的有效性。然而，在陆地水样品中，观察到 δ54Cr 和 δ53Cr 值之间存在非质量依赖关系。我们将在未来调查原因。此外，我们还从高知县的两条河流中采集了河水样本，并调查了铬的存在形式和同位素比的变化，去年的调查表明铬的价态随流量而变化。结果，在生活废水从周边流入的K河中，随着流向下游盐浓度增加，总铬浓度降低，Cr(VI)还原为Cr(III)，δ53Cr值已证实有增加的趋势，这表明来自生活废水的有机物质发生了减少，并被从河水中去除了。另一方面，在被农业区包围的S河中，总铬浓度随着流向下游而降低，但铬价和同位素比的变化比K河慢。这是因为与低铬浓度的河水或海水混合造成的简单稀释被认为是S河铬浓度下降的主要原因。今后，我们将从悬浮颗粒物中溶解有机物浓度、微量元素浓度、铬浓度之间的关系，更详细地阐明化学物种和同位素比变化的原因。