Development of Coarse-Grained Molecular Model for Predicting Dynamics of Entangled Associating Polymers

开发用于预测缠结缔合聚合物动力学的粗粒分子模型

基本信息

批准号：
21K13893
负责人：
佐藤健
金额：
$ 3万
依托单位：
Kyoto University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Early-Career Scientists
财政年份：
2021
资助国家：
日本
起止时间：
2021-04-01 至 2024-03-31
项目状态：
已结题

项目摘要

本年度は，会合・解離を有する高分子のレオロジー的性質を予測する粗視化モデルの基盤となる研究を主に進めた．粗視化モデルとは，モノマーのスケールよりも大きな構造を運動の単位に取ったモデルである．分子量の小さい非絡み合い高分子から分子量の大きい絡み合い高分子までのレオロジーを横断的に調べるために，(i)非絡み合い高分子の流動下におけるレオロジー特性の研究，および(ii)絡み合い高分子の粗視化モデルの予測精度の系統的な検証を行った．(i)非絡み合い系については，バネ・ビーズモデルを用いて，バネの伸び切り効果，鎖の配向によるビードの摩擦低減，熱揺動力の強度の変化という流動下の非線形レオロジーを記述するための基礎となる3つの機構を調べた．3つの機構を含むモデルを用いて流動下のレオロジー及び分子構造を特徴付ける量の定式化し，せん断流動を印加した際のレオロジー実験や誘電緩和実験の結果との比較を行った．結果として，検証したせん断速度領域では，バネの強度の増加および摩擦係数の低下が見られた一方で，熱揺動力の強度は平衡状態の強度から大きく変化しないという結果が得られた．(ii)絡み合い系については，バネ・ビーズモデルで表した高分子鎖上に，絡み合いによる束縛を模した追加のバネを導入したモデルを用いた．このモデルによって，線形・非線形領域のレオロジーが，どれほど正確に予測できるかを調べた．線形領域については，線状および星型高分子に対する数値計算結果を，レオロジー及び誘電緩和測定の結果と比較した．その結果，線状高分子についてはレオロジー・誘電ともに実験データをよく再現する一方，星型高分子については，特に誘電緩和実験のデータから逸脱することが分かった．これらの結果は，現在のモデルの適用限界を示している．また，非線形領域については，粗視化モデルは線状高分子のせん断レオロジーを良好に再現することが分かった．

今年，我们主要进行了研究，该研究是预测聚合物与关联和解离的流变特性的粗粒模型的基础。粗粒模型是一种模型，其中大于单体的尺度大于运动单位的模型。为了研究从小型的非诱导聚合物到大分子量的流变学，我们进行了（i）研究流动下非诱导聚合物的流变特性，以及（ii）系统地验证了交织聚合物的粗粒度模型的预测准确性。（i）对于非输入系统，我们研究了流动下非线性流变学描述的三种机制：弹簧延伸的效果，由于链取向引起的珠子摩擦的减少以及热摆力强度的变化。使用包含三种机制的模型来制定表征流动性流动性和分子结构的量，并将它们与当应用剪切流动时的流变学和介电弛豫实验的结果进行了比较。结果，在测试的剪切速度区域中观察到弹簧强度和摩擦系数，而热摆力的强度并未与平衡强度显着变化。（ii）对于交织系统，在由弹簧珠模型代表的聚合物链上引入了一个额外的弹簧，该链模仿了交织在一起引起的结合。该模型研究了如何预测线性和非线性区域的流变学。对于线性区域，将线性和恒星聚合物的数值结果与流变学和介电弛豫测量结果进行了比较。结果，发现，虽然线性聚合物的实验数据在流变学和介电的方面都很好地再现，但尤其是介电弛豫实验的数据，星形聚合物却偏离了数据。这些结果显示了当前模型的应用限制。此外，发现粗粒模型可很好地再现线性聚合物的剪切流变性。

项目成果

期刊论文数量（7）

专著数量（0）

科研奖励数量（0）

会议论文数量（0）

专利数量（0）

Department of Chemical Engineering/University of Michigan(米国)

化学工程系/密歇根大学（美国）

DOI：
发表时间：
期刊：
影响因子：
0
作者：
通讯作者：

Modeling Techniques for the Rheology of Wormlike Micellar Solutions

蠕虫状胶束溶液流变学建模技术

DOI：
10.1678/rheology.50.9
发表时间：
2022
期刊：
Nihon Reoroji Gakkaishi
影响因子：
1.3
作者：
Zhang Jianyu;Chen Mingfeng;Chen Jilei;Yamamoto Kei;Wang Hanchen;Hamdi Mohammad;Sun Yuanwei;Wagner Kai;He Wenqing;Zhang Yu;Ma Ji;Gao Peng;Han Xiufeng;Yu Dapeng;Maletinsky Patrick;Ansermet Jean-Philippe;Maekawa Sadamichi;Grundler Dirk;Nan Ce-Wen;Yu Haiming;Takeshi Sato
通讯作者：
Takeshi Sato

流動下における修正Rouseモデルの構成方程式

流动条件下修正Rouse模型的本构方程