機能性高分子材料設計のためのミクロ～メソ・マルチスケール量子シミュレータの開発

用于功能高分子材料设计的微介观多尺度量子模拟器的开发

基本信息

批准号：
20H00588
负责人：
青木百合子
金额：
$ 29.04万
依托单位：
Kyushu University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Scientific Research (A)
财政年份：
2020
资助国家：
日本
起止时间：
2020-04-01 至 2023-03-31
项目状态：
已结题

项目摘要

初年度の成果として、たとえばポリエチレンに対して芳香族をもつ置換基が付加している一次元的な高分子の場合は、励起エネルギーおよび振動子強度共に、全体をまるごと扱う従来法を用いた結果をよく再現することを小さなモデル系に対して確認し、さらにより大きな高分子に対しての適用性について検証する。その際、末端原子を除去して新しい結合形成をさせるが、技術的な問題として、取り除いた原子軌道数に対応する不要な領域局在化分子軌道の一部を除去する必要が出てくる。その場合のより効率的なアルゴリズムを構築し、複雑高分子一般に利用できるように整える。結果の妥当性や効率性を確認後、実際に光解離反応メカニズムを検証した高分子系の光吸収について、定量的なスペクトルを算出できるかどうかのテスト計算を行い、検証を重ねながら一般化に向けた展開を行う。高精度量子化学計算を導入したメソスケールへの拡張として、研究代表者ら独自のオーダーN法-Elongation法-と散逸粒子動力学（DPD）法および分子動力学（MD）法を結合し、様々な系に適用することにより、その精度と効率性等に一般性があるかどうか技術的に検証し、それらの確認を行いながら並行して、現実のソフトマターに対して、よりマルチスケールに向けた展開を行う。その際、水和エネルギーを必要とするが、ミクロな物理量であるため、Elongation法に溶媒効果の手法を導入したElongation-PCM法を導入し、得られる水和エネルギーをDPD法に利用する方法が考えられる。ターゲットとして二酸化炭素の吸着のための分離膜設計への応用性について検証し、実験で得られている結果を再現できるかどうかについて検証を行う。一方、ミクロな反応解析として、小分子と高分子の吸着反応解析も並行して行い、最低活性化エネルギーが与えられた遷移状態経路を用いてマルチスケール計算への適用性も検討する。

作为第一年的结果，例如，在聚乙烯中添加芳香族取代基的一维聚合物的情况下，使用将激发能和振荡强度作为一个整体来处理的常规方法的结果我们将确认它在小型模型系统中复制良好，然后验证其对更大聚合物的适用性。在这种情况下，末端原子被去除以形成新的键，但作为技术问题，有必要去除与去除的原子轨道的数量相对应的一些不必要的区域定域分子轨道。我们将为此类情况构建更有效的算法，并使其可用于一般复杂聚合物。在确认结果的有效性和效率后，我们进行了测试计算，看看是否可以计算出实际验证了光解反应机理的聚合物体系的光吸收的定量光谱，并通过反复验证，希望能够推广我们将朝着这个目标进行发展。作为引入高精度量子化学计算的介观尺度的延伸，研究代表将自己的N阶方法（伸长法）与耗散粒子动力学（DPD）方法和分子动力学（MD）方法结合起来应用。我们会从技术上验证它的准确性和效率是否具有通用性，在确认这一点的同时，我们也将能够以更加多尺度的方式将其应用到真实的软物质中。此时就需要水合能，但由于它是微观物理量，因此引入了在Elongation法中引入溶剂效应法的Elongation-PCM法，将得到的水合能用于DPD法中。可能的。我们将验证该方法在以二氧化碳吸附为目标的分离膜设计中的适用性，并验证实验中获得的结果是否可以重现。另一方面，作为微观反应分析，小分子和聚合物的吸附反应分析将并行进行，并且还将利用给定最低活化能的过渡态路径研究多尺度计算的适用性。