Analysis of Growth Mechanisms in CVD/ALD Processes by a Fusion of Molecular Fluid Engineering and Reaction Engineering

融合分子流体工程和反应工程分析 CVD/ALD 工艺中的生长机制

基本信息

批准号：
20J20915
负责人：
上根直也
金额：
$ 1.98万
依托单位：
Tohoku University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for JSPS Fellows
财政年份：
2020
资助国家：
日本
起止时间：
2020-04-24 至 2023-03-31
项目状态：
已结题

来源：
https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-20J20915/
关键词：
Molecular Dynamics ReaxFF Atomic Layer Deposition Boron Nitride Semiconductor Process Simulation DFT ReaxFF MD CVD ALD Thin Film Growth Silicon Germanium

项目摘要

我々は，CVD/ALD法における反応動力学現象の理解を通じて，その表面反応機構の解明を目的としている．本年度は，BCl3およびNH3を用いてBNを成膜するALDプロセスにおける成膜機構の解明に向けて，密度汎関数（DFT）法および反応性力場分子動力学法（ReaxFF MD法）による数値シミュレーションを行った．まず，ALDプロセスに含まれる基本的な表面反応機構をDFT法によって推定した．(a) OH終端Si(100)表面でのBCl3反応，(b) Cl終端Si(100)表面でのNH3反応，(c) NH終端BN表面でのBCl3反応，(d) Cl終端BN表面でのNH3反応の合計4つの反応について気体分子の物理吸着から副生成物の脱離に至るまでのエネルギーダイアグラムを求めた．その結果，反応 (c) が反応全体の中で最も高い活性化エネルギーを示し，BCl3系でのALDウィンドウの下限を律速している重要な反応であることが明らかとなった．この反応 (c) の活性化エネルギーの値は，これまでの理論および実験による先行研究と良い一致を示した．次に，BCl3およびNH3を用いてBN薄膜を成膜するALDプロセスにおいて基板温度が動力学と化学反応の両方を同時に含む表面反応機構および成膜機構に及ぼす影響を理解するためにReaxFF MDシミュレーションを実施した．DFT法で求めたデータに対して，ReaxFFに含まれる各種パラメータを最適化することで力場開発を行った．新たに開発された力場を用いて，表面に対してBCl3およびNH3を連続的に入射することで成膜シミュレーションを行った．BNは成膜初期においては3次元的なクラスター成長と2次元的な成長が混合していることが示唆された．このような初期成膜機構は，熱運動によって気体分子が表面拡散する現象を考慮することで初めて明らかとなった．

我们的目标是通过了解 CVD/ALD 方法中的反应动力学现象来阐明表面反应机制。今年，我们将使用密度泛函（DFT）方法和反作用力场分子动力学方法（ReaxFF MD方法）进行数值模拟，以阐明使用BCl3和NH3沉积BN的ALD过程中的成膜机制。。首先，使用 DFT 方法估计了 ALD 过程中涉及的基本表面反应机制。 (a) OH封端的Si(100)表面上的BCl3反应，(b) Cl封端的Si(100)表面上的NH3反应，(c) NH封端的BN表面上的BCl3反应，(d) Cl-上的BCl3反应总共四个 NH3 反应获得了从气体分子的物理吸附到副产物的解吸的能量图。结果，反应(c)在所有反应中表现出最高的活化能，并且被发现是限制BCl3体系中ALD窗口下限的重要反应。反应（c）的活化能值与之前的理论和实验研究表现出良好的一致性。接下来，我们进行了 ReaxFF MD 模拟，以了解在使用 BCl3 和 NH3 沉积 BN 薄膜的 ALD 过程中，基板温度对表面反应机制和薄膜沉积机制的影响，其中包括动力学和化学反应。我们通过针对使用 DFT 方法获得的数据优化 ReaxFF 中包含的各种参数来开发力场。使用新开发的力场，我们通过向表面连续注入 BCl3 和 NH3 来进行薄膜沉积模拟。 BN在成膜初期经历了三维团簇生长和二维生长的混合过程。通过考虑由于热运动导致的气体分子表面扩散现象，首先阐明了这种初始成膜机制。

项目成果

期刊论文数量（23）

专著数量（0）

科研奖励数量（0）

会议论文数量（0）

专利数量（0）

Reactive Force-Field Molecular Dynamics Study of the Silicon-Germanium Deposition Processes by Plasma Enhanced Chemical Vapor Deposition

DOI：
10.23919/sispad49475.2020.9241688
发表时间：
2020-09
期刊：
2020 International Conference on Simulation of Semiconductor Processes and Devices (SISPAD)
影响因子：
0
作者：
Naoya Uene;T. Mabuchi;M. Zaitsu;Shigeo Yasuhara;T. Tokumasu
通讯作者：
Naoya Uene;T. Mabuchi;M. Zaitsu;Shigeo Yasuhara;T. Tokumasu

Reactive Force-Field Molecular Dynamics Study of the Effect of Gaseous Species on Silicon-Germanium Alloy Growth by PECVD Techniques

气态物质对PECVD技术生长硅锗合金影响的反应力场分子动力学研究

DOI：
10.1109/sispad54002.2021.9592596
发表时间：
2021
期刊：
Proceedings of the 2021 International Conference on Simulation of Semiconductor Processes and Devices
影响因子：
0
作者：
N. Uene;T. Mabuchi;M. Zaitsu;S. Yasuhara;and T. Tokumasu
通讯作者：
and T. Tokumasu

Reactive Force-Field Molecular Dynamics Study of SiGe Thin Film Growth in Plasma Enhanced Chemical Vapor Deposition Processes

等离子体增强化学气相沉积工艺中 SiGe 薄膜生长的反应力场分子动力学研究