Analysis of Growth Mechanisms in CVD/ALD Processes by a Fusion of Molecular Fluid Engineering and Reaction Engineering

融合分子流体工程和反应工程分析 CVD/ALD 工艺中的生长机制

基本信息

批准号：
20J20915
负责人：
上根直也
金额：
$ 1.98万
依托单位：
Tohoku University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for JSPS Fellows
财政年份：
2020
资助国家：
日本
起止时间：
2020-04-24 至 2023-03-31
项目状态：
已结题

来源：
https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-20J20915/
关键词：
Molecular Dynamics ReaxFF Atomic Layer Deposition Boron Nitride Semiconductor Process Simulation DFT ReaxFF MD CVD ALD Thin Film Growth Silicon Germanium

项目摘要

我々は，CVD/ALD法における反応動力学現象の理解を通じて，その表面反応機構の解明を目的としている．本年度は，BCl3およびNH3を用いてBNを成膜するALDプロセスにおける成膜機構の解明に向けて，密度汎関数（DFT）法および反応性力場分子動力学法（ReaxFF MD法）による数値シミュレーションを行った．まず，ALDプロセスに含まれる基本的な表面反応機構をDFT法によって推定した．(a) OH終端Si(100)表面でのBCl3反応，(b) Cl終端Si(100)表面でのNH3反応，(c) NH終端BN表面でのBCl3反応，(d) Cl終端BN表面でのNH3反応の合計4つの反応について気体分子の物理吸着から副生成物の脱離に至るまでのエネルギーダイアグラムを求めた．その結果，反応 (c) が反応全体の中で最も高い活性化エネルギーを示し，BCl3系でのALDウィンドウの下限を律速している重要な反応であることが明らかとなった．この反応 (c) の活性化エネルギーの値は，これまでの理論および実験による先行研究と良い一致を示した．次に，BCl3およびNH3を用いてBN薄膜を成膜するALDプロセスにおいて基板温度が動力学と化学反応の両方を同時に含む表面反応機構および成膜機構に及ぼす影響を理解するためにReaxFF MDシミュレーションを実施した．DFT法で求めたデータに対して，ReaxFFに含まれる各種パラメータを最適化することで力場開発を行った．新たに開発された力場を用いて，表面に対してBCl3およびNH3を連続的に入射することで成膜シミュレーションを行った．BNは成膜初期においては3次元的なクラスター成長と2次元的な成長が混合していることが示唆された．このような初期成膜機構は，熱運動によって気体分子が表面拡散する現象を考慮することで初めて明らかとなった．

我们的目的是通过了解CVD/ALD方法中的反应动力学现象来阐明表面反应机制。在今年，使用密度函数（DFT）和反应力场分子动力学（ReaxFF MD）方法进行了数值模拟，以阐明使用ALD过程中的膜形成机制，其中BN使用BCl3和NH3沉积BN。首先，通过DFT方法估算了ALD过程中包含的基本表面反应机制。总共确定了从气体分子的物理吸收到消除副产物的能量图，总共有四个反应：（a）在OH终止的Si表面上的Bcl3反应（100），（b）Cl-Cl终止的Si表面上的NH3反应（100），（100），（100），（c）Bcl3对NH3反应的Bcl3反应（C）bcl3反应（bn3）nH3反应（de）。结果，发现反应（C）表现出所有反应的最高活化能，并且是控制BCl3系统中ALD窗口下限的重要反应。该反应的激活能量（C）与以前的理论和实验研究非常吻合。接下来，我们进行了ReaxFF MD模拟，以了解底物温度对表面反应机制和膜形成机制的影响，涉及在ALD过程中涉及动力学和化学反应，其中BCl3和NH3沉积了。通过优化使用DFT方法获得的数据中包含的各种参数来开发力场。使用新开发的力场，通过在表面上连续切割Bcl3和NH3进行膜形成模拟。有人提出，在膜形成的早期阶段，3D簇增长和2D生长混合在一起。这种初始的膜形成机制仅通过考虑到由于热运动而导致的气体表面扩散的现象来揭示。

项目成果

期刊论文数量（23）

专著数量（0）

科研奖励数量（0）

会议论文数量（0）

专利数量（0）

Reactive Force-Field Molecular Dynamics Study of the Silicon-Germanium Deposition Processes by Plasma Enhanced Chemical Vapor Deposition

DOI：
10.23919/sispad49475.2020.9241688
发表时间：
2020-09
期刊：
2020 International Conference on Simulation of Semiconductor Processes and Devices (SISPAD)
影响因子：
0
作者：
Naoya Uene;T. Mabuchi;M. Zaitsu;Shigeo Yasuhara;T. Tokumasu
通讯作者：
Naoya Uene;T. Mabuchi;M. Zaitsu;Shigeo Yasuhara;T. Tokumasu

Reactive Force-Field Molecular Dynamics Study of the Effect of Gaseous Species on Silicon-Germanium Alloy Growth by PECVD Techniques

气态物质对PECVD技术生长硅锗合金影响的反应力场分子动力学研究

DOI：
10.1109/sispad54002.2021.9592596
发表时间：
2021
期刊：
Proceedings of the 2021 International Conference on Simulation of Semiconductor Processes and Devices
影响因子：
0
作者：
N. Uene;T. Mabuchi;M. Zaitsu;S. Yasuhara;and T. Tokumasu
通讯作者：
and T. Tokumasu

ResearchGate