火焰中碳烟颗粒表面反应的分子动力学模拟

Air pollution induced by soot emission is one of the severe environmental issues in recent years in China. At the same time, soot formation and control is an important research direction in the combustion community. However, the current experimental method cannot directly explore the formation of soot in detail, especially the surface reactions occurring on soot, owing to the technical difficulties. Those surface reactions significantly contribute to the mass growth of soot particles. In order to understand the surface reactions on soot particle, we propose to use high-quality quantum chemistry calculations to reparameterize the ReaxFF force field for C/H/O atoms and apply reactive molecular dynamic to directly simulate the surface reaction including mass addition and oxidation reactions. The molecular models built in this project can be a controllable system for further studies and stimulate the research in the area of surface reaction on soot particles. Overall, the proposed accomplishment in this project will help the revision and extension of current soot models.

在近几年中，碳烟颗粒的排放导致的大气污染是中国所面对的一个严重环境问题，同时碳烟颗粒的生成与控制是一个燃烧领域中重要的研究方向。然而受限于现有的实验手段，往往无法对其生长过程进行直接的实验测量，尤其是发生在碳烟颗粒表面的反应。这些表面反应对于碳烟颗粒的生长变化是有重大的影响。为了帮助理解碳烟颗粒表面反应过程，本项目拟通过高精度的量子化学计算方法拟合新的ReaxFF力场参数，并应用可反应分子动力学直接模拟表面生长/氧化反应，研究碳烟颗粒表面反应特性。本项目所创建的碳烟颗粒的分子模型将为研究碳烟生长和氧化过程提供一个可控的理论测试平台，从而推动碳烟表面反应的研究，并为改进和扩展现存的碳烟颗粒模型提供坚实的基础。

碳烟颗粒表面反应对于碳烟的生长和氧化有重要的影响，但是受限于实验和数值仿真技术的限制，目前对于碳烟表面反应的理解限制了碳烟研究的进展。为了帮助理解碳烟颗粒表面反应过程，本项目通过开展高精度量子化学计算得到高质量的碳烟前驱体（PAH）分子之间的势能面，在DeepMD力场框架中，拟合得到适用于PAH和碳烟体系的分子动力学势能函数，建立了碳烟颗粒分子模型。通过表面处理算法，确定了同源和非同源碳烟颗粒表面反应特性。进一步应用可反应分子动力学直接模拟表面反应，得到碳烟颗粒表面与H原子之间的脱氢反应和加成反应特性。在碳烟颗粒光学带隙方面，深入研究了PAH尺寸效应，碳烟颗粒尺寸效应以及表面冠能团效应对于碳烟颗粒光学带隙的影响。本项目所创建的碳烟颗粒的分子模型将为研究碳烟生长和氧化过程提供一个可控的理论测试平台，从而推动碳烟表面反应的研究，并为改进和扩展现存的碳烟颗粒模型提供坚实的基础。

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