格子内酸素により揮発性有機化合物の低温燃焼を可能にする新規な貴金属フリー触媒

一种新型不含贵金属的催化剂，可利用晶格内氧实现挥发性有机化合物的低温燃烧

基本信息

批准号：
21K04642
负责人：
布谷直義
金额：
$ 2.66万
依托单位：
Osaka University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Scientific Research (C)
财政年份：
2021
资助国家：
日本
起止时间：
2021-04-01 至 2024-03-31
项目状态：
已结题

来源：
https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-21K04642/
关键词：
環境触媒貴金属フリー揮発性有機化合物酸化触媒

项目摘要

揮発性有機化合物（Volatile organic compounds; VOCs）は、ワックスやインク等の有機溶剤として広く使用されているが、人体や環境に有害な化合物でもある。本研究では、このようなVOCsをできる限り低温で燃焼できる貴金属フリー触媒の開発を目指している。本目的を達成するためには、大気中の酸素だけでは不十分と考えられることから、触媒の格子内酸素をVOCs酸化反応に関与させることが重要と考えられる。前年度の研究において、格子内に酸化物イオンの伝導経路を有するアパタイト型La10Si6O27が、格子内からの酸素供給によりトルエン燃焼活性を促進できることを明らかにしている。そこで2022年度は、このLa10Si6O27に着目した。このLa10Si6O27に、低価数でありかつ価数変化しやすいCo2+/3+を導入したLa10Si5CoO27-dを合成したところ、高い酸素貯蔵放出特性が得られ、この材料自体を、触媒として用いたところ、トルエンを310℃で完全燃焼できることを明らかにした。さらに、新しい助触媒として、ジルコニウム-スズ複合酸化物（ZrSnO4）に着目し、そこに低価数のSr2+を導入することにより酸化物イオン欠陥を形成させたところ、酸素貯蔵放出特性が向上することも明らかにした。これをPtとともにメソポーラスシリカに担持した結果、常圧80℃という温和な条件にもかかわらず、液相中のフェノールを99.7%除去できることも明らかにした。

挥发性有机化合物（VOCs）作为有机溶剂广泛应用于蜡、油墨等中，但它们对人体和环境也有害。在这项研究中，我们的目标是开发一种不含贵金属的催化剂，可以在尽可能低的温度下燃烧这些挥发性有机化合物。为了实现这一目标，人们认为仅靠大气中的氧气是不够的，因此在VOCs氧化反应中使催化剂晶格中包含氧气非常重要。在去年的研究中，我们发现，磷灰石型La10Si6O27在晶格内具有氧化物离子传导路径，可以通过从晶格内提供氧气来促进甲苯的燃烧活性。因此，2022年，我们重点关注了这个La10Si6O27。当我们合成La10Si5CoO27-d时，它是La10Si6O27和Co2+/3+的混合物，其价态低且价态容易变化，我们获得了高的储氧和释放性能，并且当该材料本身用作催化剂时，研究表明，甲苯在310℃时即可完全燃烧。此外，我们将锆锡复合氧化物（ZrSnO4）作为一种新型助催化剂，通过在其中引入低价Sr2+以形成氧化物离子缺陷，我们发现储氧和释放性能也得到了改善。通过将该材料与 Pt 一起负载在介孔二氧化硅上，结果表明，尽管在常压和 80°C 的温和条件下，仍可以去除液相中 99.7% 的苯酚。