時空間パターン形成由来の螺旋ナノ構造体が持つキラル分子応答性の理解

了解源自时空图案形成的螺旋纳米结构的手性分子响应性

基本信息

批准号：
21J14745
负责人：
安田拓海
金额：
$ 0.96万
依托单位：
Kyoto University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for JSPS Fellows
财政年份：
2021
资助国家：
日本
起止时间：
2021-04-28 至 2023-03-31
项目状态：
已结题

项目摘要

本研究では、過酸化水素（H2O2）とPt粒子を用いるSi基板の湿式処理おいて形成するらせん状ポアに着目し、その構造体が持つ分子応答能を調査することを目的に設定している。当該年度では得られるらせん状ポアの形状制御に向けて、ポア形成の数値シミュレーションに取り組んだ。これまでの研究で、Pt粒子/Si基板の界面において発現する不均一な反応分布（時空間パターン）がらせん構造の形成に大きく寄与していることを見出している。この理解に基づき、本研究ではまず時空間パターンの再現を試みた。なお、この段階では簡単のため、溶解反応によるPt粒子の運動や、それによるポアの形成など、反応界面の移動は考慮していない。先行研究や実測データをもとに、反応物の物質収支や反応進行中の電極電位などを考慮して、ポア形成中に起きるSiの溶解反応/H2O2の還元反応を数式化した。これらの微分方程式を数値的に解くことで、質点系モデルにおいて各反応の基本的な挙動を再現した。また、この段階で、時空間パターン形成の主要因の一つである『H2O2還元に関する電流振動』を計算により模擬することに成功している。次に、構築したモデルを空間拡張し、時空間パターンのシミュレーションを試みた。ここでは、時空間パターンが発現する反応場をPt粒子の円周部、すなわち一次元のリングと簡略化し、この空間で計算を実施した。リングに沿った反応物の拡散や電位分布などを導入し、モデルを修正しつつ計算したところ、均一な反応分布しか得ることができなかった。得られた計算結果の解析により、本研究では簡略化のために無視した溶液中の電圧降下が不均一性の発現に大きく寄与することが示唆された。

在本研究中，我们重点研究了使用过氧化氢（H2O2）和Pt颗粒对Si基板进行湿法处理时形成的螺旋孔，并设定了研究该结构的分子响应能力的目的。在本财年，我们进行了孔隙形成的数值模拟，以控制所获得的螺旋孔隙的形状。先前的研究发现，Pt颗粒/Si基底界面处发生的不均匀反应分布（时空模式）极大地促进了螺旋结构的形成。基于这一认识，本研究首先尝试重现时空模式。注意，在此阶段，为了简单起见，没有考虑反应界面的移动，例如由于溶解反应导致的Pt颗粒的移动以及由此导致的孔的形成。基于前期研究和实际测量数据，我们考虑到反应物的物质平衡和反应过程中的电极电位，对孔隙形成过程中发生的Si溶解反应/H2O2还原反应进行了数学公式化。通过数值求解这些微分方程，我们在质点系统模型中重现了每个反应的基本行为。在这个阶段，我们还成功地通过计算模拟了“与 H2O2 还原相关的电流振荡”，这是时空模式形成的主要因素之一。接下来，我们在空间上扩展了构建的模型并尝试模拟时空模式。这里，将表达时空模式的反应场简化为Pt粒子的周长，即一维环，并在该空间中进行计算。当他们通过引入反应物沿环的扩散和电势分布等因素来修改模型时，他们只能获得均匀的反应分布。对所得计算结果的分析表明，在本研究中为了简单起见而忽略的溶液中的电压降极大地促进了不均匀性的发展。