Development of all-solid-state Z-scheme photocatalytic systems using coordination compounds

使用配位化合物开发全固态Z型光催化系统

基本信息

批准号：
21K05224
负责人：
高嶋敏宏
金额：
$ 2.75万
依托单位：
University of Yamanashi
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Scientific Research (C)
财政年份：
2021
资助国家：
日本
起止时间：
2021-04-01 至 2024-03-31
项目状态：
已结题

来源：
https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-21K05224/
关键词：
人工光合成光触媒ナノ構造配位化合物プルシアンブルー

项目摘要

光触媒を利用した光-化学エネルギー変換の実現に向けて、本研究では2種類の光触媒と導電性材料を接合させた全固体型二段階励起光反応系の開発を行っている。この上で特に、本研究では光触媒間での電子移動を担う導電性材料を位置選択的に配置することならびに導電性材料に利用できるものとして配位化合物が従来用いられてきた金属やグラフェンなどに加えて候補となることを示すことを目指して研究を進めており、初年度は構成金属イオンや酸化還元電位の設計自由度の高さならびに表面への化学修飾が可能であることを背景に配位化合物として利用することを決定した。これを背景に、今年度はプルシアンブルー類縁体を担持した光触媒による光反応および全固体型二段階励起光反応系の構築に向けた光触媒表面の化学的特性の制御ならびに接合の検討を進めた。この結果、プルシアンブルー類縁体を担持した光触媒による光反応では犠牲剤の存在する半反応条件下においてプルシアンブルーの存在により水素ならびに酸素の発生速度が増加し、光水分解に向けて光触媒とプルシアンブルー間での電子移動が有効に機能することを確認した。また、これに付随して行った検討により、プルシアンブルー担持は窒素還元による光アンモニア合成にも効果的であることを見出した。また、接合に向けた光触媒表面の化学的特性の制御では、対象光触媒の表面にシラン化合物等を反応させ目的官能基の修飾を行った。さらに作製した光触媒は分光測定やゼータ電位測定などによる表面化学特性の検討を行い、来年度の接合試料作製に向けて基盤となる知見を収集した。

为了使用光催化剂实现光化学转化，这项研究正在开发全稳态的两阶段激发光电反应系统，其中两种类型的光催化剂和导电材料被一起连接在一起。特别是，该研究特别是为了选择性地放置负责电子转移的导电材料的目的，并表明配位化合物除了金属和石墨烯之外是候选物，这些化合物已用于电导材料。在第一年，我们决定将它们用作在设计组成金属离子和氧化还原电位的高度自由度的背景下的协调化合物，以及化学修改表面的能力。考虑到这一点，今年，我们一直在研究光催化剂表面的化学特性以及光催化剂的键合，以构建支持Prussian Blue类似物和全稳态的两阶段激发光感应系统的光催化剂。结果，已经证实，在光电反应中，使用普鲁士蓝色类似物支撑的光催化剂，由于存在牺牲剂的半反应条件下的普鲁士蓝色，氢和氧的产生速率增加，在存在牺牲剂的情况下，以及在光催化剂和普鲁士蓝色之间的电子转移，有效地朝着光致蓝色的功能。此外，通过与此结合进行的研究，人们发现普鲁士蓝色的支持也可以有效地通过减少氮的氮合成。此外，在控制光催化剂表面向键合的化学特性时，通过将目标光催化剂的表面与硅烷化合物等反应来修饰目标官能团。此外，通过光谱测量和ZETA电位测量检查了制备的光催化剂的表面化学特性，并收集了潜在的知识以制备明年的粘合样品。