Real-time reaction dynamics of micro-solvated clusters by direct ab initio MD method

通过直接从头MD方法研究微溶剂化团簇的实时反应动力学

基本信息

批准号：
21K04973
负责人：
田地川浩人
金额：
$ 2.58万
依托单位：
Hokkaido University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Scientific Research (C)
财政年份：
2021
资助国家：
日本
起止时间：
2021-04-01 至 2024-03-31
项目状态：
已结题

项目摘要

溶媒は分子の化学反応速度に大きな影響を与える。微視的溶媒和クラスターは、少数の溶媒分子によって取り囲まれた分子からなるクラスターであり、溶質の周りの溶媒を部分的に切り出したナノスケールの溶液といえる。本研究課題では、ダイレクト・アブイニシオ分子動力学（AIMD）法を、微視的溶媒和クラスター内での反応ダイナミクスの理論解明に応用した。特に、光照射後の反応を実時間で追尾することにより、微視的溶媒和の効果を理論的に予測した。本年度は、以下の２テーマについて詳細な計算を行った。(1) 過酸化水素(H2O2)の光化学反応への微視的溶媒和の効果：H2O2は、安全かつ効率の良い水素キャリアである。H2O2を触媒と反応させることにより、容易にH2を取り出すことが出来る。本研究では、H2O2の光化学反応（イオン化反応）への微視的溶媒和の効果を、ダイレクトAIMD法により研究した。研究対象として、１－６個の水分子に溶媒和されたH2O2を用いた。その結果、イオン化後、水素結合鎖に沿って極めて早いプロトン移動が起こることが分かった。この現象は、酸化グラフェン電池中のプロトン移動のモデルとなることが示された。(2) 安価なナトリウム(Na)を用いた水素の貯蔵機能を持つ分子デバイスの理論設計：クリーンなエネルギーである水素を効率よく貯蔵する分子素子を開発することは、近い将来のエネルギー問題を解決する上で重要である。水素貯蔵デバイスは、少数の水素分子が微視的溶媒和した分子素子に相当する。本研究では、グラフェン表面に吸着させたNaが、効率の良い水素貯蔵デバイスであることを理論的に明らかにした。また、Naの貯蔵効率は、リチウムよりも大きいことを明らかにした。

溶剂对分子的化学反应速率有很大影响。微观溶剂化簇是由少量溶剂分子包围的分子组成的簇，可以说是溶质周围的溶剂被部分切除的纳米级溶液。在这个研究项目中，我们应用直接从头算分子动力学（AIMD）方法来理论阐明微观溶剂化簇内的反应动力学。特别是，通过实时跟踪光照射后的反应，我们从理论上预测了微观溶剂化的效果。今年，我们针对以下两个主题进行了详细测算。 (1)微观溶剂化对过氧化氢(H2O2)光化学反应的影响：H2O2是一种安全、高效的氢载体。通过使H2O2与催化剂反应，可以很容易地提取H2。本研究采用直接AIMD方法研究了微观溶剂化对H2O2光化学反应（电离反应）的影响。以1-6个水分子溶剂化的H2O2为研究对象。结果表明，电离后，质子沿氢键链发生极快的运动。这种现象被证明可以作为氧化石墨烯电池中质子转移的模型。（2）利用廉价的钠（Na）进行具有储氢功能的分子装置的理论设计：开发一种有效储存氢这种清洁能源的分子装置对于解决近期的能源问题具有重要意义。储氢装置代表分子元件，其中少量氢分子在微观上被溶剂化。在这项研究中，我们从理论上证明了吸附在石墨烯表面的Na是一种有效的储氢装置。研究还表明，钠的存储效率高于锂。

项目成果

期刊论文数量（33）

专著数量（0）

科研奖励数量（0）

会议论文数量（0）

专利数量（0）

Theoretical study on curvature of carbon materials and efficiency of radical addition reactions

碳材料曲率与自由基加成反应效率的理论研究

DOI：
发表时间：
2023
期刊：
影响因子：
0
作者：
Hiroto Tachikawa ; Tetsuji Iyama; Hiroshi Kawabata;Hiroshi Kawabata,　Tetsuji Iyama,　Hiroto Tachikawa
通讯作者：
Hiroshi Kawabata,　Tetsuji Iyama,　Hiroto Tachikawa

Linkoping University(スウェーデン)

林雪平大学（瑞典）

DOI：
发表时间：
期刊：
影响因子：
0
作者：
通讯作者：

Molecular design of high density hydrogen storage devices: A DFT approach

高密度储氢装置的分子设计：DFT 方法

DOI：
发表时间：
2023
期刊：
影响因子：
0
作者：
Hiroto Tachikawa ; Tetsuji Iyama; Hiroshi Kawabata
通讯作者：
Hiroshi Kawabata

リチウムをドープしたグラフェンの水素貯蔵メカニズムの理論解明

锂掺杂石墨烯储氢机理的理论阐明

DOI：
发表时间：
2021
期刊：
影响因子：
0
作者：
村上拓馬;玉村修司;上野晃生;玉澤聡;猪股英紀;木山保;五十嵐敏文;金子勝比古;丸井敦尚;井山哲二,　川畑弘,　田地川浩人
通讯作者：
井山哲二,　川畑弘,　田地川浩人

シリンドリカルフラーレン表面のラジカル付加反応の位置依存性

圆柱形富勒烯表面自由基加成反应的位置依赖性

DOI：
发表时间：
2021
期刊：
影响因子：
0
作者：
Jin Shimada;Yuta Takaoka;Takahiro Ueda;Atsushi Tani;Takeshi Sugahara*;Katsuhiko Tsunashima**;Hirohisa Yamada;Takayuki Hirai;川畑弘,　田地川浩人
通讯作者：
川畑弘,　田地川浩人