Establishment of Highly Ordered Structured Growth Process from Gas Phase Using High-speed Chemical Vapor Deposition and In-situ Observation

利用高速化学气相沉积和原位观察建立气相高度有序结构化生长过程

基本信息

批准号：
21J11881
负责人：
松本昭源
金额：
$ 0.96万
依托单位：
Yokohama National University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for JSPS Fellows
财政年份：
2021
资助国家：
日本
起止时间：
2021-04-28 至 2023-03-31
项目状态：
已结题

项目摘要

我々の研究グループでは、レーザー加熱を援用した化学気相析出法を利用することで、従来の気相法では到達し得ない高速成膜かつ特異な微細構造を有するセラミックスコーティングを報告してきた。中でも、申請者らは当研究費のHfO2-Al2O3系コーティングの合成を進める中で、気相から直接、相分離構造を有するHfO2-Al2O3系コーティングが合成できることを見出した。2021年度は、これら気相からの相分離構造をシンチレータ材料へ応用するために、まずは、各種添加元素を導入した希土類酸化物の単相の気相合成に取り組んだ。対象としては、Eu3+添加Y2O3やCe3+添加Lu3Al5O12に取り組んだ。原料には、ＹやLu、Alの有機金属原料を用い、原料炉内で所定の温度へと昇温させて前駆体ガスとした。基板には、セラミックス平板や核種酸化物の単結晶平板を用いて、加熱ステージ上で予熱した後、赤外レーザー照射によって加熱した。合成した試料は、Ｘ線回折により相同定を行い、微細組織は走査型電子顕微鏡によって観察した。フォトルミネッセンス特性は、蛍光分光光度計で測定し、シンチレーション特性はＸ線照射下またはアルファ線照射下にて卓上分光器や光電子増倍管を用いて測定した。X線照射下で、気相合成したCe3+:Lu3Al5O12膜は単結晶体と同様の5d-4f遷移由来による緑色の発光を示した。また、アルファ線照射下でのシンチレーション減衰プロファイルの測定より、合成したCe3+:Lu3Al5O12膜は、従来の単結晶体よりも早い応答特性を示すことが分かった。これは、溶融凝固法では到達し得ない高い添加元素濃度によるものと推察される。これら結果より、気相合成によってCe3+:Lu3Al5O12系シンチレータの合成を実証できた。この結果は、査読付き国際誌 (Sensor and Materials誌) に投稿、受理されている。

我们的研究小组报告了通过在激光加热的帮助下使用化学气相沉积，可以高速形成陶瓷涂层，并具有使用传统气相方法无法实现的独特微观结构。特别是，在进行本研究资助的HfO2-Al2O3基涂层的合成时，申请人发现具有相分离结构的HfO2-Al2O3基涂层可以直接从气相合成。 2021年，为了将这些气相相分离结构应用于闪烁体材料，我们首先进行了引入各种添加元素的稀土氧化物的单相气相合成。靶材为Eu3+掺杂的Y2O3和Ce3+掺杂的Lu3Al5O12。使用Y、Lu、Al等有机金属原料作为原料，在原料炉内加热至规定温度，形成前体气体。以陶瓷平板或核素氧化物单晶平板为基体，在加热台上预热，然后通过红外激光照射进行加热。通过X射线衍射鉴定合成样品的相，并使用扫描电子显微镜观察微观结构。使用荧光分光光度计测量光致发光性能，并使用台式分光计或光电倍增管在X射线照射或α射线照射下测量闪烁性能。在X射线照射下，气相合成的Ce3+:Lu3Al5O12薄膜表现出源自5d-4f跃迁的绿色发光，与单晶相似。此外，α辐射下闪烁衰减曲线的测量表明，合成的Ce3+:Lu3Al5O12薄膜表现出比传统单晶更快的响应特性。推测这是由于熔体凝固法无法实现的高浓度添加元素所致。从这些结果中，我们能够证明通过气相合成法合成 Ce3+:Lu3Al5O12 基闪烁体。结果已提交国际同行评审期刊（传感器和材料）并被接受。