ダイヤモンド電極による二酸化炭素の有用物質への電気化学的変換

使用金刚石电极将二氧化碳电化学转化为有用物质

基本信息

批准号：
21J10011
负责人：
冨崎真衣
金额：
$ 0.96万
依托单位：
Keio University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for JSPS Fellows
财政年份：
2021
资助国家：
日本
起止时间：
2021-04-28 至 2023-03-31
项目状态：
已结题

项目摘要

豊富な炭素資源である二酸化炭素を、有用な化合物へと変換する手法の一つに電解還元法がある。室温常圧の条件下、印加する電位や電流により反応を制御できる。本研究では、作用極に、微量のホウ素を含むメタルフリーの炭素材料であるダイヤモンド電極を用い、電解液の特殊化や電極材料の改質により、反応の効率化や新たな生成物の生成を目指した。本年度の研究で、電解液の特殊化として、微細気泡化した二酸化炭素を含む溶液による電解反応を検討した。微細気泡が触媒のような働きをして、反応の効率化や一酸化炭素生成の促進が生じることを見出した。また、電極材料の改質として、リンドープダイヤモンド膜の作製にも取り組んだ。成膜条件をより正確に制御するため、リン源の導入部分やホルダーの設置部分の改良を行った。微細気泡化した二酸化炭素を含む溶液を用いて、二酸化炭素の電解還元を行った。印加された電位は、微細気泡を含まない溶液を用いた場合よりも貴側であり、反応を進行させるのに必要な過電圧が低下した。また、微細気泡を含まない溶液を用いた場合と比べて、一酸化炭素の生成が促進された。反応中の電極と溶液との界面の様子をATR-IR測定によって分析したところ、微細気泡を含む溶液を用いたときの方が、反応中間体由来のピークがより貴な電位から明瞭に観測された。微細気泡表面が帯電していることで周囲に形成されるイオンの層により、二酸化炭素や反応中間体の動きが電極近傍に制限されて、過電圧の低下や一酸化炭素生成の促進が生じたと考えられる。以上のように、本年度は、ダイヤモンド電極による二酸化炭素の電解還元において、電解液の特殊化に関する研究を行い、微細気泡の技術を電気化学反応へ応用した。

电解还原是将二氧化碳（是丰富的碳资源）转化为有用化合物的一种方法。该反应可以通过室温和正常压力条件下的施加电势和电流来控制。在这项研究中，将含有痕量的硼的钻石电极用作工作电极，其目的是提高反应的效率并通过专门化电解质并修改电极材料来生成新产品。在今年的研究中，我们使用含有含二氧化碳的细化碳作为电解质的溶液研究了电解反应。发现细气泡像催化剂一样起作用，从而提高了反应的效率并促进一氧化碳的产生。此外，我们还致力于制备磷掺杂的钻石膜作为电极材料的修饰。为了更准确地控制膜形成条件，引入了磷源的部分以及安装持有人的部分的部分已得到改善。含有精细气泡二氧化碳的溶液用于电解质二氧化碳。与使用不包含细气泡的溶液相比，所施加的电势更为珍贵，并且要降低反应所需的过电压。此外，与不使用含有精细气泡的溶液相比，一氧化碳的产生加速了。当通过ATR-IR测量值分析反应过程中电极和溶液之间的界面时，在使用含有细气泡的溶液时，从反应中间体得出的峰清楚地观察到了从反应中间的峰。据信，围绕细气泡表面形成的离子层仅限于电极附近，从而导致过电压减少和促进一氧化碳的产生。如上所述，今年，我们对电解质在二氧化碳使用钻石电极的电解还原中的专业化进行了研究，并将细气泡技术应用于电化学反应。