Strucutral visualization of photochemical reaction with time-resolved X-ray solution scattering

利用时间分辨 X 射线溶液散射实现光化学反应的结构可视化

• 批准号: 21H04974
• 负责人: 足立 伸一
• 金额: $ 402.19万
• 依托单位: High Energy Accelerator Research Organization
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for Specially Promoted Research
• 财政年份: 2021
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2021-05-18 至 2026-03-31
• 项目状态: 未结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-21H04974/
• 关键词: X線; 時間分解; 放射光; 反応ダイナミクス; 物理化学; ダイナミクス; 溶液散乱; 構造解析

我々の研究グループでは、これまでに溶液中における超高速な分子構造変化を時間分解X線散乱の計測手法により明らかにしてきた。本計測手法の現状での最大の課題は、従来法におけるS/N比の限界により、実験試料となる分子内に金(Au)やヨウ素(I)といった元素周期表の第5、第6周期より下に位置する比較的重い元素が含まれていなければ、計測対象にできていないという点にある。本研究課題では、X線散乱計測におけるサンプリング周波数をkHzオーダーからMHzオーダーへと約3桁向上させることにより、計測のS/N比を約30倍改善し、軽元素のみから構成される分子の溶液中の分子構造変化をX線散乱により直接観測することに挑戦する。これにより、本計測手法が適用できる分子種の範囲を画期的に拡大し、超高速分子構造科学における新しい研究分野を創成することを目指している。MHz繰り返し測定に適した励起光源として、Yb:KGW結晶をレーザー媒質とし、基本波長1030nmで、最大平均出力80W、最大繰り返し周波数2MHz、最大パルスエネルギー2mJの性能が実現できる高出力フェムト秒レーザー（Light Conversion社CARBIDE）を前年度に導入したが、令和4年度はこのレーザー装置を、ビームラインの繰り返し周波数等の個別仕様に合わせたシステムとして動作できるよう整備を行なった。レーザー設置用のレーザーブースおよび実験ハッチ内にYb:KGWレーザーシステムおよび高調波発生装置(Harmonic Generator; HG)、光パラメトリック増幅器(Optical Parametric Amplifier; OPA)が配置され、赤外域から紫外域まで幅広い波長領域でMHz繰り返し運転が可能な高強度レーザー装置となっている。またこれと並行して、X線自由電子レーザーを活用した時間分解溶液散乱実験を進めた。

迄今为止，我们的研究小组已利用时间分辨 X 射线散射测量阐明了溶液中超快分子结构的变化。目前这种测量方法最大的问题是，由于传统方法信噪比的限制，存在元素周期表第5、6周期的金（Au）、碘（I）等元素问题在于，除非包含位于较低位置的相对较重的元素，否则无法测量。在该研究项目中，通过将X射线散射测量中的采样频率从kHz量级提高到MHz量级约三个数量级，测量的S/N比将提高约30倍，并且分子组成我们将尝试使用 X 射线散射直接观察溶液中分子结构的变化。通过这一点，我们的目标是极大地扩大这种测量方法可以应用的分子种类的范围，并在超快分子结构科学中创建一个新的研究领域。作为适合 MHz 重复测量的激发光源，去年推出了高功率飞秒激光器（Light Conversion Inc. 的 CARBIDE），在 2020 财年，我们进行了改进，使该激光装置能够作为根据个别规格（例如光束线的重复频率）量身定制的系统。用于激光安装的激光展位和实验室中安装了 Yb:KGW 激光系统、谐波发生器 (HG) 和光学参量放大器 (OPA)，可实现从红外到紫外的宽范围波长。 - 能够在 MHz 范围内重复 MHz 操作的强度激光装置。与此同时，我们还使用 X 射线自由电子激光器进行了时间分辨溶液散射实验。

项目成果

高繰返し時間分解共鳴軟Ｘ線散乱計測システムの開発

高重复时间分辨共振软X射线散射测量系统的研制

• 发表时间: 2023
• 作者: 4.深谷亮;足立純一;中尾裕則;山崎裕一;田端千紘;野澤俊介;一柳光平;石井祐太;木村宏之;足立伸一
• 通讯作者: 足立伸一

Melting of magnetic order in NaOsO3 by femtosecond laser pulses

• DOI: 10.1103/physrevb.105.155147
• 发表时间: 2022-04
• 期刊: Physical Review B
• 影响因子: 3.7
• 作者: F. Giorgianni;Max Burian;N. Gurung;M. Kubli;V. Esposito;U. Staub;P. Beaud;S. Johnson;Y. W. Windsor;Laurenz Rettig;D. Ozerov;H. Lemke;Susmita Saha;F. Pressacco;S. Collins;T. Togashi;T. Katayama;S. Owada;M. Yabashi;K. Yamaura;Yoshikazu Tanaka;V. Scagnoli

Electron-phonon interaction and structural changes in the electronically excited state of WO3 photocatalyst

WO3光催化剂电子激发态的电子-声子相互作用和结构变化

• DOI: 10.3389/fenrg.2022.933044
• 发表时间: 2022
• 期刊: Frontiers in Energy Research
• 影响因子: 3.4
• 作者: Kaneko Masanori;Nozawa Shunsuke;Yamashita Koichi
• 通讯作者: Yamashita Koichi

Crystallization kinetics of atomic crystals revealed by a single-shot and single-particle X-ray diffraction experiment

单次和单粒子 X 射线衍射实验揭示原子晶体的结晶动力学

• DOI: 10.1073/pnas.2111747118
• 发表时间: 2021
• 期刊: Proceedings of the National Academy of Sciences
• 作者: Niozu Akinobu;Owada Shigeki;Tono Kensuke;Kameshima Takashi;Joti Yasumasa;Katayama Tetsuo;Togashi Tadashi;Yabashi Makina;Matsuda Kazuhiro;Bostedt Christoph;Ueda Kiyoshi;Nagaya Kiyonobu他
• 通讯作者: Nagaya Kiyonobu他

Mechanism of the photoreduction of carbon dioxide catalyzed by the benchmarking rhenium dimethylbipyridine complexes; operando measurements by XAFS and FT-IR

• DOI: 10.1016/j.jcat.2021.11.020
• 发表时间: 2022-01-01
• 期刊: JOURNAL OF CATALYSIS
• 影响因子: 7.3
• 作者: Kou, Yoki;Nabetani, Yu;Inoue, Haruo
• 通讯作者: Inoue, Haruo