有限温度下原子尺度的铁电-顺电相变及量子顺电机制模拟

In condensed matter physics, there is a sustained focus on phase transitions, especially when fascinating electronic and magnetic properties are changed during the transitions. Typically, these phase transitions are driven by temperatures, in which thermal fluctuations dominate the order parameters. Prompted by developments in low-temperature, high pressure experiments, and theoretical simulation methods, phase transitions driven by quantum fluctuations started to attract substantial interests in recent years. We note that some of these phase transitions are mostly characterized by changes of the electronic structures (e.g. quantum spin liquid), and some of them are associated with substantial changes of the nuclear configurations (e.g. quantum paraelectricity). Compared with the relatively rich theoretical studies on the former phase transitions, simulations on the latter ones are still relatively rare. The underlying concern here is an overall consideration of both large simulation cell due to its long-range interaction nature and the required high accuracy of atomic and electronic structures. Here, we intend to develop a new simulation method for the quantum phase transitions in large systems, using first-principle calculations of electronic structure and model Hamiltonian. Using this method, we would systematically study problems like the para-ferroelectric phase transitions and quantum paraelectricity in perovskite compounds, the robust ferroelectricity in 2-D SeTe film, and the low-T ferroelectric behavior in M-type hexaferrite, etc.. Besides developing a new method for theoretical simulations of these problems, we are also aiming at solving some fundamental problems and tackling some hot issues in condensed matter physics.

相变机制及相变过程中电学、磁学性质变化的研究是凝聚态物理的一个重要问题。多数相变由温度主导，热涨落对宏观序的影响在相变过程中起主要作用。近年来，随着低温、高压、分子模拟等技术的发展，量子涨落主导的相变越来越引起人们的关注。相较于电子结构层面量子相变（如量子自旋液体）模拟方法的发展与应用，人们针对由原子核构型变化主导的量子相变（量子顺电性）研究相对较少。其原因是人们既要利用大的超胞来描述相变中的长程作用，又要对电子态与原子核态同时进行准确的模拟。该项目中，我们将结合第一性原理电子结构计算与模型哈密顿量，发展针对类似大体系量子相变进行模拟的新方法。利用此方法，我们会系统研究钙钛矿体系的铁电-顺电相变及量子顺电行为、二维SeTe材料的强铁电性质、M-type hexaferrite材料低温下的铁电性质等问题。我们希望在发展一个计算方法的同时，尽量多的解决一些凝聚态物理中的基本问题与热点问题。

相变机制及相变过程中电学、磁学性质变化的研究是凝聚态物理的一个重要问题。多数相变由温度主导，热涨落对宏观序的影响在相变过程中起了主要作用。近年来，随着低温、高压、分子模拟等技术的发展，量子涨落主导的相变越来越引起人们的关注。相对于电子结构层面量子相变（如量子自旋液体）模拟方法的发展与应用，人们针对由原子核构型变化主导的量子相变（量子顺电性）研究还相对较少。其原因是人们既要利用大的超胞来描述相变中的长程作用，又要对电子态与原子核态同时进行准确的模拟。本项目中，我们结合第一性原理电子结构计算与模型哈密顿量，发展了一个针对类似大体系量子相变进行模拟的新方法，并利用此方法研究了凝聚态物理中与铁电-顺电相变相关的一系列基本问题与热点问题。创新性成果及意义主要体现如下：.1. 与美国罗格斯大学Vanderbilt教授及其合作者（罗格斯大学Rabe教授、阿肯色大学Belleiche教授等）发展的程序与方法并列，我们的程序与方法是现存唯二的可以针对复杂的铁电-顺电相变问题，开展有限温度下准确的第一性原理电子结构模拟的程序与方法（细节见Electron. Struct. 1, 044006 (2019)，纯计算方法文章）；.2. 利用此方法，解释了二维材料铁电-顺电相变不满足有限尺寸标度律的根本原因（Phys. Rev. Lett. 121, 135702 (2018)，纯理论工作）；.3. 针对固体表面水分子团簇漂移过程中的核量子效应，揭示了水的二聚体在过度金属表面的一种新型协同量子隧穿飘逸机制（Nat. Commun. 11, 1689 (2020)，纯理论工作）；.4. 在钡铁氧体（BaFe12O19）、钡锰酸盐（BaMnO3）发现量子顺电相，揭示核量子效应对其相图的丰富影响（Phys. Rev. B 101, 104102 (2020)，Phys. Rev. B 103, 024101 (2021)，纯理论工作）；.5. 在六方氮化硼、高压冰体系中，揭示了电-声耦合、质子跃迁等过程对其光吸收谱、动力学稳定性的影响（Phys. Rev. B 102, 045117 (2020)，Phys. Rev. Lett. 126, 185501 (2021)，纯理论工作）。.这些工作为人们深刻理解核量子效应对凝聚态体系相图影响，提供了探索性的理论指导。

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