过去30年大气氧化性变化对中国不同区域酸沉降的影响研究

Atmospheric acid deposition, including wet and dry deposition, is the main way for the air pollutants scavenging from atmosphere. Excessive acidify subsidence deposition is one of the major environmental pollution problems, which not only affects the ecological environment and human health, but also affects the budget of the global greenhouse gases. In previous study of our country, the distribution and evolution of acid deposition has been well addressed. However, there are little researches related to the reason of the evolution trend, especially to the important factors, such as atmospheric oxidation capacity. In addition, there is lack of long-term continuous observation network of acid deposition and chemical components in precipitation across the country, particularly in the Midwest, as the reason of high cost of observation. This brings to the high uncertainty for evaluating the evolution of acid deposition systematically. This proposal aims at the impact of the atmospheric oxidation capacity on the long-term variation of acid deposition. Based upon the dry and wet deposition both from model and observation, we would like to establish the accurate nationwide gridded data for past 30 years of the acid deposition through optimal interpolation. Then, we investigate the spatial and temporal variation of the deposition for the past 30 years, by talking use of the statistical analysis methods, e.g. EOF. Finally, combined with the source tracing method of the secondary formation, the relationship between the long-term variation of atmospheric oxidation capacity and deposition in different region of China would be investigated. The achievement thus will provide the scientific basis for the control of regional acid deposition pollution, and is of great useful for the mid-long term plan of the environmental development by the Chinese government.

大气酸沉降包括酸雨及酸性干沉降，是大气污染物从大气中清除的主要途径。过量的大气酸沉降不仅影响生态环境及人体健康，也能够影响温室气体的收支平衡，是当前主要的环境污染问题之一。在我国，对于酸沉降的分布特征和演变趋势已有系统的阐述。然而对于演变趋势的原因，尤其是影响酸沉降的重要因素大气氧化能力的研究相对匮乏。此外，由于观测成本较大，缺乏长期连续的全国酸沉降观测网络，尤其是中西部地区的观测更为稀缺，给系统研究酸沉降演变规律带来较大的不确定性。本项目拟通过长期的数值模式模拟，基于最优插值技术融合历史观测资料建立过去30年全国范围可靠的酸沉降网格数据，利用EOF等方法分析中国酸沉降时空变化特征，并结合二次污染物生成追踪技术分区域研究大气氧化能力与酸沉降演变之间的关系，获取酸沉降变化的关键影响因子。进而为区域酸沉降污染治理提供科学依据，对国家中长期环境发展规划具有重要的参考价值。

由于观测成本较大，缺乏长期连续的全国酸沉降观测网络，尤其是中西部地区的观测更为稀缺，限制了系统研究我国大气酸沉降长期演变规律和变化成因，也给研究生态环境影响带来较大的不确定性。本项目利用多种方法综合确定华北地区云下湿清除系数，优化NAQPMS数值模式中云下湿清除参数化方案，建立适合中国的酸沉降输送模型，同时利用多数据融合技术整合了中国地区长期的排放源资料建立了过去 30 年中国及东亚地区 45 km 分辨率的统一网格化排放源。利用这套排放源和优化后的酸沉降输送模式建立了全国范围30年的网格化酸沉降长期数据集，获得了30年长期酸沉降网格数据的变化特征。结果表明：（1）在细颗粒物粒径段0.2-2.5 μm时，理论推导的云下湿清除系数远低于外场观测的结果。利用本地化的雨滴谱数据可有效提高提升模式计算的云下湿清除系数到三个量级左右，尤其对于“Greenfield gap”粒径段的提升效果显著。（2）S干沉降在1995年、2007年和2011年分别出现极大值，2011年之后中部高排放地区下降量最大达到了8.8 kgS ha-1；N干沉降则持续增长，2015年相比1985年氨干沉降增长率达到129%，氮增长率达到了325%，与排放量变化一致。（3）随着排放的增加，我国硫和还原性氮的湿沉降呈现普遍增加的趋势，在1999年分别达到峰值8.8和6.8 kg N ha-1 yr-1，2000年迅速下降以后并在2008年后达到平稳，而2008年以后，硫湿沉降进一步发生了较大幅度的变化，其中高排放地区（东部、中部及西南）在2009年再次出现在明显的下降, 主要原因在于中国不同地区的大气污染防治工作均取得显著成效。氧化态氮湿沉降在研究期间基本保持稳定增长，其中2010-2015年，其变化率在六个地区呈显著振荡，2014年达到30年间的极大值（6.8 kg N ha-1 yr-1）。总之，通过本项目建立了一套高精度网格化的酸沉降数据集，为今后区域酸沉降污染治理提供科学依据，同时也对国家中长期环境发展规划具有重要的参考价值。

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