木质素基功能化介孔炭的制备及其催化转化半纤维素为乙酰丙酸的研究

结题报告
项目介绍
AI项目解读

基本信息

  • 批准号：
    21876091
  • 项目类别：
    面上项目
  • 资助金额：
    66.0万
  • 负责人：
    漆新华
  • 依托单位：
    农业农村部环境保护科研监测所
  • 学科分类：
    B0606.固废污染与处置化学
  • 结题年份：
    2022
  • 批准年份：
    2018
  • 项目状态：
    已结题
  • 起止时间：
    2019-01-01 至2022-12-31

项目摘要

Levulinic acid is one of the important biomass-derived platform chemicals that has wide applications in the production of chemicals, resins, polymers, and fuel additives. Levulinic acid is normally produced by acid catalyzed hydrolysis and dehydration of cellulose and its derived sugars such as glucose and fructose through 5-hydroxymethylfurfural as intermediate, which greatly restricts the production of levulinic acid from lignocellulosic biomasses. In this project, functionalized meso-porous carbons including carbonaceous solid acid and metal supported carbon materials will be synthesized with soft template method by using lignin as precursor. A green and efficient catalytic system for the conversion of hemi-cellulose to levulinic acid by the as-prepared lignin-derived functionalized meso-porous carbon materials catalysts in γ-valerolactone solvent will be established, thus achieving the conversion of both cellulose and hemi-cellulose into levulinic acid in the same catalytic reaction system. By analyzing the products distribution and variation characteristics during the reaction process, the reaction mechanism of the conversion of hemi-cellulose into levulinic acid in the proposed reaction system will be clarified. In this project, lignocellulosic biomass material is used in the whole proposed reaction process, including the applied starting material, reaction solvent and catalysts, providing promising strategy for the production of value-added chemicals and biofuels from biomass resources, and making great contributions on the all components utilization of agricultural and forestry waste.
乙酰丙酸是一种重要的具有广泛用途的生物质基平台化合物。目前乙酰丙酸通常是以纤维素或葡萄糖及果糖等六元糖为原材料通过酸催化水解和脱水经由5-羟甲基糠醛转化而来，这就使得由木质纤维素来制备乙酰丙酸受到很大限制。本项目拟研究以木质素为前驱体，通过软模板自组装的方法建立介孔碳固体酸催化剂和负载金属的介孔碳催化剂的可控制备方法并揭示其合成机制。构建以生物质基γ-戊内酯为溶剂，木质素基介孔碳催化剂定向催化转化半纤维素为乙酰丙酸的绿色高效体系，从而实现一个体系中纤维素和半纤维素向同一产物乙酰丙酸的定向转化。通过对反应体系中产物的分布规律和动态变化特征研究，阐述这一催化体系中半纤维素定向转化为乙酰丙酸的反应机理。本项目整个工艺从原材料、溶剂到催化剂，均使用木质纤维素生物质基材料，对于将生物质资源转化为高值化学品及燃料提供新的策略，对于农林废弃物等木质纤维素类生物质资源全组分的综合利用具有重要的指导意义。

结项摘要

在半纤维素催化转化为乙酰丙酸的绿色过程研究中，研究制备了多种功能化的固体酸催化剂如磺酸功能化坡缕石催化剂（PAL-SO3H）、磺酸功能化氧化硅纳米花催化剂（SiNF-SO3H）。加氢催化剂如负载铜的二氧化硅纳米花催化剂（Cu-SiNF）、具有磁性有序介孔碳（Ni@OMC）、Ni0.5@OMC-600、Ni@WOMC以及兼具酸催化和加氢作用的（Nb/Ni@OMC）。通过一系列表征手段考察其结构特征，并将它们分别用于半纤维素-糠醛-糠醇-乙酰丙酸的三步催化试验中。考察了各项关键实验参数对反应的影响及其机理。.采用机械化学法将3-巯丙基三甲氧基硅烷上的-SH基团嫁接到天然坡缕石（PAL）表面，然后在温和条件下将-SH氧化为-SO3H，从而得到PAL-SO3H。该催化剂表现出了良好的催化活性：在GVL-水均相溶剂中，180oC下反应60min，糠醛产率可达87%。以山毛榉醇溶木质素为碳源成功制备了木质素基有序介孔碳材料(OMC)通过磺酸化功能改性得到了磺化有序介孔碳(OMC-SO3H)该材料在木糖/木聚糖催化生产糠醛中表现出优异的性能，在以绿色生物质来源的γ-戊内酯(含水15%)为溶剂，200oC下反应45min最高可得到77％的糠醛收率。.采用微乳液法合成了具有褶皱结构的蒲公英状单分散的二氧化硅纳米花载体（SiNF），使用浸渍-还原法将Cu单质均匀地负载到纳米花表面，得到Cu-SiNF催化剂。铜负载量为5%的Cu-SiNF催化剂在180oC下反应60min，糠醇产率接近100%。使用植物多酚没食子酸和核桃壳醇溶木质素为碳源，运用无需引入酚类化合物和醛类交联剂的溶剂蒸发诱导自组装法制备了Ni0.5@OMC-600和Ni@WOMC，在180oC，3MPa氢气分压，反应4h，糠醛完全转化，糠醇有高达98%的收率。.以SiNF为载体，用回流法将MPTMS中的-SH基团嫁接到纳米花表面，在温和条件下将-SH氧化为-SO3H，从而得到SiNF-SO3H。该催化剂表现出了良好的催化活性：在GVL-水双相溶剂中，120oC下反应150min可获得90%的乙酰丙酸产率。.在整个半纤维素转化为乙酰丙酸的过程中，催化剂均采用的是绿色、简单的合成方法且用作载体的碳材料来源也是绿色可持续的生物质衍生物，实现了半纤维素生产乙酰丙酸的绿色、高效、高选择性的催化策略。

项目成果

期刊论文数量（26）
专著数量（0）
科研奖励数量（2）
会议论文数量（0）
专利数量（5）
Efficient catalytic transfer hydrogenation of furfural to furfuryl alcohol over Zr-doped ordered mesoporous carbon synthesized by Zr-arbutin coordinated self-assembly
Zr-熊果苷协调自组装合成的Zr掺杂有序介孔碳上糠醛高效催化转移氢化为糠醇
  • DOI：
    10.1016/j.fuel.2022.125834
  • 发表时间：
    2023-01
  • 期刊：
    Fuel
  • 影响因子：
    7.4
  • 作者：
    Yingying Xu;Xiaoning Liu;Haixin Guo;Mo Qiu;Xinhua Qi
  • 通讯作者：
    Xinhua Qi
Highly efficient catalytic transfer hydrogenation of biomass-derived furfural to furfuryl alcohol using UiO-66 without metal catalysts
使用 UiO-66 在无金属催化剂的情况下高效催化转移氢化生物质衍生的糠醛至糠醇
  • DOI：
    10.1016/j.apcata.2020.117719
  • 发表时间：
    2020-07-25
  • 期刊：
    APPLIED CATALYSIS A-GENERAL
  • 影响因子：
    5.5
  • 作者：
    Qiu, Mo;Guo, Tianmeng;Qi, Xinhua
  • 通讯作者：
    Qi, Xinhua
Selective conversion of furfuryl alcohol to levulinic acid by SO3H-containing silica nanoflower in GVL/H2O system
GVL/H2O体系中含SO3H的二氧化硅纳米花选择性转化糠醇为乙酰丙酸
  • DOI：
    10.1016/j.renene.2021.02.064
  • 发表时间：
    2021-06
  • 期刊：
    Renewable Energy
  • 影响因子：
    8.7
  • 作者：
    Ruoqing Wang;Feng Shen;Yiwei Tang;Haixin Guo;Richard L Smith Jr;Xinhua Qi
  • 通讯作者：
    Xinhua Qi
Catalytic one-pot conversion of biomass-derived furfural to ethyl levulinate over bifunctional Nb/Ni@OMC
双功能 Nb/Ni@OMC 催化一锅法将生物质衍生的糠醛转化为乙酰丙酸乙酯
  • DOI：
    10.1016/j.renene.2022.09.117
  • 发表时间：
    2022-10
  • 期刊：
    Renewable Energy
  • 影响因子：
    8.7
  • 作者：
    Yiwei Tang;Xiaoning Liu;Ran Xi;Le Liu;Xinhua Qi
  • 通讯作者：
    Xinhua Qi
Synthesis of sulfonated lignin-derived ordered mesoporous carbon for catalytic production of furfural from xylose
磺化木质素衍生有序介孔碳的合成用于木糖催化生产糠醛
  • DOI：
    10.1016/j.ijbiomac.2021.07.155
  • 发表时间：
    2021
  • 期刊：
    International Journal of Biological Macromolecules
  • 影响因子：
    8.2
  • 作者：
    Wang Xiaoqi;Qiu Mo;Tang Yiwei;Yang Jirui;Shen Feng;Qi Xinhua;Yu Yingliang
  • 通讯作者：
    Yu Yingliang

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其他文献

两步法高效水解水稻秸秆制取木糖和葡萄糖
  • DOI：
    10.13254/j.jare.2016.0054
  • 发表时间：
    2016
  • 期刊：
    农业资源与环境学报
  • 影响因子：
    --
  • 作者：
    闫碌碌;申锋;王岩;漆新华
  • 通讯作者：
    漆新华
固体酸催化蔗糖制备乙酰丙酸的研究
  • DOI：
    --
  • 发表时间：
    --
  • 期刊：
    工业催化
  • 影响因子：
    --
  • 作者：
    王春英;王攀;漆新华;庄源益
  • 通讯作者：
    庄源益
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  • DOI：
    --
  • 发表时间：
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  • 期刊：
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  • 作者：
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  • 通讯作者：
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  • 发表时间：
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  • 期刊：
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  • 作者：
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  • 通讯作者：
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  • DOI：
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  • 发表时间：
    --
  • 期刊：
    化 学 世 界
  • 影响因子：
    --
  • 作者：
    何良年;庄源益;赵元;漆新华
  • 通讯作者：
    漆新华

其他文献

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漆新华的其他基金

酶仿生固体酸的可控制备及其催化木质纤维素水解
  • 批准号：
    21577073
  • 批准年份：
    2015
  • 资助金额：
    68.0 万元
  • 项目类别：
    面上项目

相似国自然基金

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课题项目：调控A型流感病毒诱导IFN-β表达的机制研究

AI项目摘要：

本研究聚焦于TRIM2蛋白在A型流感病毒诱导的IFN-β表达中的调控机制。A型流感病毒是全球性健康问题，其感染可导致严重的呼吸道疾病。IFN-β作为关键的抗病毒因子，其表达水平对抗病毒防御至关重要。然而，TRIM2如何调控IFN-β的表达尚未明确。本研究假设TRIM2通过与病毒RNA或宿主因子相互作用，影响IFN-β的产生。我们将采用分子生物学、细胞生物学和免疫学方法，探索TRIM2与A型流感病毒诱导IFN-β表达的关系。预期结果将揭示TRIM2在抗病毒免疫反应中的作用，为开发新的抗病毒策略提供理论基础。该研究对理解宿主抗病毒机制具有重要科学意义，并可能对临床治疗流感病毒感染提供新的视角。

AI项目思路：

科学问题：TRIM2如何调控A型流感病毒诱导的IFN-β表达？
前期研究：已有研究表明TRIM2参与抗病毒反应，但其具体机制尚不明确。
研究创新点：本研究将深入探讨TRIM2在IFN-β表达中的直接作用机制。
技术路线：包括病毒学、分子生物学、细胞培养和免疫检测技术。
关键技术：TRIM2与病毒RNA的相互作用分析，IFN-β启动子活性检测。
实验模型：使用A型流感病毒感染的细胞模型进行研究。

AI技术路线图

        graph TD
          A[研究起始] --> B[文献回顾与假设提出]
          B --> C[实验设计与方法学准备]
          C --> D[A型流感病毒感染模型建立]
          D --> E[TRIM2与病毒RNA相互作用分析]
          E --> F[TRIM2对IFN-β启动子活性的影响]
          F --> G[IFN-β表达水平测定]
          G --> H[TRIM2功能丧失与获得研究]
          H --> I[数据收集与分析]
          I --> J[结果解释与科学验证]
          J --> K[研究结论与未来方向]
          K --> L[研究结束]
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