大气有机酸多相反应对颗粒物通过凝华核化形成冰晶性能的影响

Heterogeneous ice nucleation is one of the most important steps for the atmospheric cold and mixed phase cloud formation. Measurements of particles’ ice nucleation abilities are the keys to the ice nucleation parameterization and for the better understanding of aerosol-cloud interactions. This, in turn, will help to advance our predictive understanding of climate change. The ice nucleation efficiency of atmospheric particles is poorly understood partly due to the variability of physiochemical properties of individual particles. In the atmosphere, multiphase reactions on the particles will change the physiochemical properties of particles thus may alter their ice nucleation efficiencies. Recent studies have shown that atmospheric organic acids can react with inorganic components resulting formation of organic salts as results of acid displacements. This proposal will focus on the determination of deposition ice nucleation efficiency for particles with single and multiple components, the effects of organic acid displacements on the ice nucleation efficiency, and the correlation between particle’s physiochemical properties to its deposition ice nucleation efficiency. The experimentally determined ice nucleation rate coefficient will be parameterized according to classical nucleation theory for cloud modeling studies.

颗粒物通过异质核化形成冰晶是大气冷云和混合云形成的一个重要步骤。颗粒物的冰核核化效率是冰核参数化的基础，是理解气溶胶－云相互作用的关键，对于提高云和气候模型模拟准确性至关重要。目前对于颗粒物作为冰核的核化能力还不完全清楚，研究还处于发展阶段，其中一部分原因是由于大气单个颗粒物物理化学特征的复杂性和多变性。大气环境中颗粒物表面发生的多相化学反应不仅改变颗粒物本身的理化性质，也可能影响或改变颗粒物的冰核核化性能。最新研究表明大气有机酸通过酸取代反应可与部分无机盐反应生成相应有机盐。本项目将测量单组分和多组分颗粒物的冰核凝华核化特性；模拟大气有机酸取代反应和测定其混合产物的凝华核化特性；结合多种理化性质分析技术，分析颗粒物理化性质与其凝华核化特性的内在联系并探讨其潜在的成云能力；同时对实验测得的冰核核化速率系数根据经典成核理论进行分析为云和气候模式提供相应的参数化公式。

颗粒物通过异质核化结冰是大气冷云和混合云形成的一个重要步骤。颗粒物结冰能力和结冰机理是理解气溶胶－云相互作用的关键，对于提高云和气候模型模拟准确性至关重要。大气环境中颗粒物表面发生的多相化学反应可能改变颗粒物本身的理化性质；研究表明大气有机酸通过酸取代反应可与部分无机盐反应生成相应有机盐，因此可能改变颗粒物的冰核核化性能。本项目主要研究内容和结果包括：（1）测量获取单组分颗粒物的冰核凝华核化温湿度条件，结果表明部分有机酸、钾盐钠盐等，如甲磺酸，能够做为有效冰核通过异质核化结冰；部分有机酸和有机盐冰核活性较低，如丙二酸和丙二酸钠；（2）通过模拟丙二酸/氯化钾和丙二酸/氯化钠体系发生的有机酸取代反应，实验结果表明所分析的有机酸取代反应改变了颗粒物组分并降低颗粒物冰核性能；（3）通过测定和分析复杂多组分气溶胶颗粒物的核化能力，以围隔试验和南极地区样品为例，并结合单颗粒水平的分析技术对颗粒物及冰核进行了理化特性分析，探究了多相反应对不同多组分颗粒物凝华核化成冰的影响；结果表明颗粒物的包裹、表面积，相态等都可能影响颗粒物凝华核化性能；（4）颗粒物的冰核核化效率是冰核参数化的基础。利用实验测得的冰核核化速率系数，结合经典成核理论和水活度理论对颗粒物的核化能力进行参数化分析，获得2种参数化方案。本研究测量了不同大气颗粒物的冰核核化温湿度条件，探索和分析了有机酸取代反应对颗粒物冰核性能的影响，同时为云模式或气候模式提供了2种相应的参数化方案。

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