人体肺灌洗液中细颗粒物的特异性化学指纹分析方法研究

High-precise source tracing of fine particles is an important prerequisite for evaluating the risks of human exposure to the environmental fine particles and designing pertinent control policies. Lung lavage fluid is a right target for distinguishing the sources of the fine particles in the human system because the fine particles deposited in the pulmonary alveoli tend to be extracted into lung lavage fluid. Specific chemical fingerprint (e.g. structural fingerprint and isotopic fingerprint) analysis is an ideal tool for tracing the sources of the fine particles in human lung lavage fluid. However, till now, it still lacks valid analytical technique to determine the chemical fingerprint of the fine particles in the biological matrix.This project intends to focus on the development of analytical methods of chemical fingerprint of fine particles in human lung lavage fluid, including the highly efficient enrichment and purification procedure of the particles in lung lavage fluid media, establish accurate quantitative analysis method, high-resolution characterization on the structural fingerprint of the target particles, and high accurate and precise analytical method of the isotopic composition of the high abundance elements (e.g. Fe, Si, Cu.) of the particles. The successful implementation of this project will provide scientific support for evaluating the risks of human exposure to the environmental fine particles.

精准的细颗粒物溯源技术是评价环境细颗粒污染物对人群暴露风险并制定针对性管控措施的重要前提。肺灌洗液中可能存在部分沉积在人体肺泡内的细颗粒物，是人体内细颗粒物溯源研究的合适目标。肺灌洗液中细颗粒物的特异性化学指纹（结构性指纹和同位素指纹）是其溯源研究的可靠指示物。然而，目前尚缺乏生物样品基质中细颗粒物特异性化学指纹可靠的分析方法。本项目拟开展人体肺灌洗液中细颗粒物特异性化学指纹分析方法研究。拟针对人体肺灌洗液中细颗粒物开发高效的富集纯化方法，建立准确的定量分析方法，构建微观结构性指纹及特征高丰度元素（Fe、Si、Cu等）同位素指纹分析方法。本项目有望为更科学的评估环境细颗粒物对人群的暴露风险提供方法学支撑。

细颗粒物污染是造成全球疾病负担的主要影响因素之一。然而，人体内细颗粒污染物的具体赋存情况仍不清楚。为此，本项目发展了一种样品前处理方法，可实现复杂生物基质中细颗粒物的高回收提纯。进一步，我们发现在我国非职业暴露人群的血液和胸腔积液中存在大量的磁性Fe颗粒物，并通过多维化学指纹分析（比如特征元素指纹、结构性指纹、同位素指纹等）识别出其主要来自外源性暴露，特别是相当一部分来自于高温燃烧源。该研究揭示出环境细颗粒物可以进入人体循环系统，为认识颗粒物的系统性健康风险提供了重要科学依据。此外，我们也进一步分析了大气细颗粒物中磁性Fe颗粒物的Fe同位素组成。结果发现，即便在沙尘期间，大气细颗粒物中磁性Fe颗粒物也存在较为显著的人为源排放，很可能来自传输途中的汇入。进一步，我们以新冠疫情初期全国实施公共卫生一级响应措施期间为参照期，评估了封锁管控对空气质量变化的短期效果。我们通过大气化学模型等技术量化了我国东部174个城市在新冠管控初期NO2、 SO2、 PM2.5和PM10 的变化水平，为未来因城施策和精准治霾提供了较为重要的数据支持。尽管我国大部分地区在疫情管控初期出现空气质量好转，但是我国华北地区在此期间却出现多起雾霾污染加重的现象。无独有偶，2003年北京非典疫情管控期间也出现了颗粒物污染加重的现象。为此，我们对2003年非典疫情和2020年初新冠管控初期北京地区PM2.5中Cu和Si及特征元素指纹进行了系统分析。研究发现在疫情管控初期，PM2.5的一次排放在整体水平上并没有出现显著降低而是发生了重新分配。位于北京上风向的工业排放输入可能抵消了交通源等减少。这一研究为疫情管控初期雾霾污染加重提供了科学解释。综上，本项目为体内和环境外暴露的细颗粒物溯源与风险评估提供了较为重要的方法学参考和数据支撑。

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