表生环境中“新沉降”大气汞的地球化学过程与生态效应研究

通过大气沉降带入表生环境中的"新沉降"大气汞（以下称"新汞"）在汞的生物地球化学循环过程中扮演着重要角色，弄清这部分"新汞"在表生环境中的迁移转化、甲基化过程以及与"旧汞"（包括：母岩基质汞、人为活动带入汞、早先沉降的大气汞）的角色转化关系十分必要。开展大气汞不同浓度梯度区域表生生态系统近地表大气汞、干湿沉降，以及原地土壤（代表"旧汞"）和试验土壤（代表"新汞"）的汞形态特征及时空变化规律研究，揭示"新汞"的迁移转化与甲基化机制和演化过程中"新/旧"角色关系；确定"新汞"在循环迁移过程中的甲基化/去甲基化速率；调查代表性植物及典型作物对汞的富集因子，阐明"新汞"在表生环境中迁移演化产生的生态效应和风险；人为添加单一汞同位素模拟大气汞沉降，进一步深入理解大气沉降的"新汞"在土壤中的形态转化和迁移机制，弄清"新汞"在植物体内的富集机理以及不同组织中的贡献份额。

距离汞矿区及冶炼厂较近的采样点大气汞含量明显高于我国背景值和全球背景值，雨水中THg和TGM呈显著正相关关系，说明雨水中的Hg主要来源于空气中大气汞的干湿沉降。雨水中THg和Sb呈显著正相关性，证实了旬阳大气降水中的Hg主要来源于汞矿开采及冶炼厂生产过程中释放的汞。试验设置点S1、S2、S3和S4的稻田土壤中Hg与Sb呈显著正相关性，其相关系数分别为0.90、0.79、0.77和0.87（P<0.01），说明水稻培养箱中的Hg和Sb具有相同的来源，而S5和S6相关性不显著，说明S5和S6试验稻田培养箱中增加部分的汞具有不同来源，可能主要受附近城镇人为活动的影响。试验设置点S1、S2、S3和S4的稻田土壤中总汞和甲基汞含量明显升高，并随着沉降时间的增加不断增加，其总汞平均含量分别从原始试验土壤的0.32±0.01 mg/kg增加到1.2±0.16 mg/kg、0.76±0.09 mg/kg、0.62±0.05 mg/kg和0.82±0.14mg/kg，最高大气汞沉降量约为原始土壤的4倍。随着大气汞干湿沉降时间的增加，试验设置点稻田土壤中甲基汞的含量都有所增加，其平均含量分别为0.94 ng/g、3.32 ng/g、1.67 ng/g、1.36 ng/g、1.48 ng/g和0.62 ng/g，最高试验稻田土壤中的甲基汞含量，比原始土壤增加了近10倍。旬阳汞矿区各设置点水稻培养箱中大气汞平均沉降速率分别为229±119 mg/(m2•y)、107±15 mg/(m2•y)、64±8.2 mg/(m2•y)、154±28 mg/(m2•y)、34±7.4 mg/(m2•y)和6.9±4.7 mg/(m2•y)。试验结果表明，在汞矿区高大气汞背景条件下，通过干湿沉降进入试验稻田土壤的“新汞”，比其母质原有的“旧汞”具有更强的生物可利用性，呈现出极强的活性，在保持上覆水的环境中，沉降“新汞”不仅可以在微生物作用下迅速转化成毒性强的甲基汞而积累到水稻果实内，同时“新汞”本身也可以作为活性无机汞被水稻吸收，“新汞”与“旧汞”呈现出显著不同的生物地球化学演化特征，而水稻种植及轮作方式在“新汞”的生物地球化学循环演化过程中扮演着重要角色，连续水稻耕作方式可以吸收大部分的沉降到稻田土壤中的“新汞”，造成水稻植株及稻米的消费者汞尤其甲基汞的潜在暴露风险。

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