页岩油中沥青质大分子化合物可流动性研究

Petroleum resources are abundant within the organic-rich shale systems, and its mobility has attracted increasing attention. The nitrogen-, sulfur- and oxygen- containing asphaltene macromolecules are likely to play an important role on the mobility of shale liquids, but its significances are not well recognized. This proposal aims to investigate the compositional differences determined by Fourier transform ion cyclotron resonance mass spectrometry (FT-ICR MS) between pristine oils and bitumen extracts from productive and non-productive shale layers either in the Jianghan, Junggar or Ordos Basins. The varying chemical properties, such as molecular weight, functional group, and aromatization degree will be discussed amongst macromolecules on the mobility of shale oil to figure out a novel mobility index. Combining a multifaceted approach, including mercury injection capillary pressure measurement, viscosity test, and phase modeling, a suite of mobility evaluation workflow will then be carried out based on the mechanistic interpretation on the migrating of asphaltenes within shale oil fluids. The results will provide new information for the scientific understanding of shale oil mobility, and therefore enhancing the relevant application.

富有机质泥页岩层系中蕴含大量的页岩油资源，其可流动性问题备受关注。其中，富含氮、硫、氧等杂原子的沥青质大分子化合物可能对页岩油的流动性有重要影响，但目前对这类大分子化合物的研究还不够深入。本项申请拟选择江汉、准噶尔或鄂尔多斯等盆地的页岩油井为研究对象，利用傅里叶变换离子回旋共振质谱技术，对比井口原油、产油页岩与非产油页岩抽提物之间的成分差异，明确不同种类大分子化合物的可流动性，探讨分子大小、官能团、芳构化程度等化学性质与可流动性的关系，寻找潜在的“可动油”地化识别指标。结合页岩孔隙度、渗透率、页岩油粘度与相态等测试模拟资料，分析页岩油中沥青质大分子化合物的可流动性控制因素与相关机理，初步提出该页岩油可动性评价方法，为页岩油可流动性的基础研究与实际应用提供依据。

页岩油勘探开发实践表明，页岩中富含氮、硫、氧等杂原子的沥青质大分子化合物在水力压裂开采过程中具有一定的可流动性。以我国江汉盆地潜江组、鄂尔多斯盆地长7段以及美国丹佛盆地Niobrara页岩和福特沃斯盆地Barnett页岩为研究对象，分析井口原油、产油页岩与非产油页岩中的非烃化合物成分差异，探讨沥青质化合物官能团、芳构化程度、分子大小等化学性质对其可流动性的影响机制。研究结果表明，页岩油中非烃化合物的可流动组分占比可达20%，但其可流动性与沥青质含量具有明显的负相关性，从储层压裂开采至井口的过程也发生了显著的成分分馏效应。其中，含氮原子的吡咯、吡啶类化合物在井口原油中的富集程度高、可流动性强，含硫原子的噻吩类化合物的可流动性较强，而含氧原子的羧酸、苯酚、呋喃、烷酮类化合物则主要滞留在页岩层系中、可流动性较差，页岩油中非烃化合物的官能团极性越大、吸附能力越强、可流动性越差。芳构化程度越低的非烃化合物、分子质量越小、越容易流动，但在相同芳构化程度的情况下则随烷基链长的增加而呈现分子量越大越易于流动的现象。非烃化合物的化学组成与赋存状态对其可流动性具有重要影响。但与初次运移分馏效应不同的是，无论海相、陆相页岩油均未在开采过程中发生明显的族组分变化，这或与页岩油中的沥青质以溶胶形式进行流动的机制有关。在研究过程中发现常规氯仿、二氯甲烷与甲醇混合溶剂抽提并不能有效萃取页岩中的极性大分子化合物，甲醇-丙酮-氯仿组成的三元共沸点溶剂的抽提产率相对较高，应予以推广使用。此外，本研究探索性利用非烃化合物开展了页岩层系在水力压裂后主产油层的识别对比，可初步识别出具有实际产能贡献的页岩层段，对标生物标志化合物油源对比结果也较为一致，创建了定量识别页岩油主产层的“近源示踪”技术。

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