磷化铁纳米复合材料的制备及其双功能全解水反应研究

Hydrogen energy is a clean resource for replacing fossil fuels in the future. Electrolysis of water as a simple method for producing hydrogen requires the use of efficient electrocatalysts to decrease the overpotential and enhance the reaction efficiency. Thus, replacing noble metal-based electrocatalysts with highly efficient and inexpensive non-noble metal-based bifunctional water-splitting electrocatalysts is critical for the practical applications of this technologies. This research project aims to design and synthesize three-dimensional hierarchical iron phosphide composites, and study their bifunctional electrocatalytic performance for overall water splitting. The influence of experimental condition on the chemical composition, morphological structures and the amount of exposed active sites of the catalyst system will be studied systematically, meanwhile, the surface and interface chemistry and the electronic structure of the catalyst system will also be tailored. The bifunctional water-splitting performances of composite electrocatalysts will be evaluated and optimized, and the relationship between the electrocatalysis properties and structural features will be disclosed. Combined with the theoretical calculation, the catalytic mechanism and model of the electrocatalysts for overall water splitting will be investigated and established finally. This project will be of great significance for the design and development of novel and high efficient bifunctional overall water-splitting electrocatalysts and their application in electrochemical energy conversion technologies.

氢能被誉为21世纪清洁和可持续能源之一，电化学全解水是实现大规模制氢最为简单的方法，但需要高效的电极催化剂，减小反应过电势，提高反应效率。因此，开发廉价高效的非贵金属双功能全解水电催化剂是实现和推广上述制氢技术的关键因素之一。本项目拟以低成本的磷化铁和功能性碳材料为基础，构筑三维分级结构碳基磷化铁复合材料，并作为双功能电催化剂应用在全解水反应中。系统研究实验条件对产物组分、形貌、结构以及尺寸的影响，调控催化剂体系表界面化学以及电子结构。研究和分析复合催化材料的双功能析氢析氧催化性质，确定催化剂在全解水反应中的构效关系，结合理论计算探讨并建立催化剂水分解反应机理模型。本项目的实施对于设计和发展新型复合结构的高效双功能电解水催化剂及其在电化学能源转换技术中的应用具有十分重要的实践意义。

电化学全解水是实现大规模制氢最为简单的方法，但需要高效的电极催化剂，减小反应过电势，提高反应效率。因此，通过整合析氢催化剂和析氧催化剂的优点，开发廉价高效的非贵金属双功能全解水电催化剂是实现上述制氢技术商业化应用的关键因素之一。本项目以低成本的磷化铁和功能性碳材料为基础，构筑三维分级结构碳基磷化铁复合材料，并作为双功能电催化剂应用在全解水反应中。系统研究实验条件对产物组分、形貌、结构以及尺寸的影响，调控催化剂体系表界面化学以及电子结构。研究和分析复合催化材料的双功能析氢析氧催化性质，确定催化剂在全解水反应中的构效关系，结合理论计算探讨并建立催化剂水分解反应机理模型。主要研究内容包括1）通过仿生策略合成了具有分级结构的 FeP 纳米结构阵列薄膜，此纳米结构的 FeP 薄膜在酸性、中性和碱性电解质中均显示出了良好的析氢催化性能。2）实现简单合成并构建具有三维结构的碳基磷化铁纳米复合析氢析氧催化剂，体系中具有催化活性的多孔性FeP一维纳米棒与一维碳纳米管（FeP NWs/CNTs）或者二维纳米石墨烯（FeP NWs/rGO）所形成的三维结构促进了催化剂与电解液的接触传质以及电子传递，从而大大提高了电催化剂效率。3）通过离子交换结合低温磷化法成功制备了碳布负载的磷化铁纳米管三维水分解催化电极，由于其独特的电极宏观结构和催化层微观结构，所制备的三维电极可以极大促进电化学水分解过程中所产生的氢气(H2)/氧气（O2）在电极表面的扩散，从而极大地提升了催化反应效率，实现了高效电解水催化电极的可控构筑。

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