冲击载荷下含缺陷含能单晶力-化学耦合过程的多尺度计算

理想炸药单晶几乎不可能发生冲击起爆，但对于含孔隙、空位、位错等缺陷的炸药单晶，当受到冲击波作用，由于热点形成使剧烈化学反应发生的可能性大大提高。微纳观尺度的热点生成、长大直至形成反应波的过程，也是宏观尺度冲击波诱发纳观尺度化学反应机制的过程。研究冲击波与缺陷作用的力学过程与分解反应机制的耦合作用，是本项目要解决的关键问题。多尺度模型是研究冲击波传播-热点生成-反应效应三者之间关系的重要手段，项目拟发展反应力场的分子动力学模拟与连续介质计算相嵌套的多尺度模型和算法，研究缺陷对炸药单晶力-化学响应所起的关键作用。同时结合电炮冲击加载试验和回收试样微观分析，在模型中嵌入更真实的单晶缺陷形式，多尺度模拟研究缺陷对宏观反应剧烈程度的影响规律，一方面可深入理解对炸药单晶力学及化学耦合过程的宏-细-微观认识，另一方面对于设计高能量和高安全性的复合炸药材料提供重要的理论指导。

炸药单晶是塑料粘结炸药主要组成部分，炸药单晶力学与化学耦合响应的关联机制，是含能材料敏感性和安全性研究中的基础性难点问题。项目采用非平衡分子动力学以及反应力场分子动力学模拟，获得不同空位缺陷水平下HMX冲击波加载分解反应机制；建立了热冲击反应动力学模型(TS-RD)，采用ReaxFF-lg反应力场和分子动力学方法，研究了含能晶体在热冲击及单轴压缩-热冲击耦合作用下，机械波和热波的传播以及化学反应的激发和传播问题；进行了HMX和RDX微小含能颗粒的纳米压痕试验，对压坑形貌和脆性裂纹扩展进行原子尺度的观测；提出基于第一性原理反应力场分子动力学方法(Rx2CJ)，为分子动力学和连续介质的多尺度计算提供了新的思路。. 反应力场分子动力学模拟表明，缺陷的存在为热点的成核和生长提供了源泉。空位周围的分子容易被激发而发生化学反应，空位加速了反应速率，降低了反应活化能，导致材料的感度提高。指出第一阶段以体系的物理变化为主要特征，机械波的周期性传播和粒子的周期性运动；第二阶段以化学变化为主要特征，热波在整个热冲击过程中传播，使得中间区域的温度逐渐升高。炸药冲击起爆过程中，机械压缩和热冲击不可避免地耦合到一起，而热冲击反应动力学模型，将机械和热效应分开，为研究两种因素在初始化学反应中各自的作用，开辟了一条有效可行的路径。. 模拟得到热冲击过程三种主要的热分解机理：N－NO2断裂生成NO2、HONO离解、分子主环断裂，这与Lewis对气相HMX量子力学计算结果吻合。在HMX的次级反应过程中，观察到CH2O、N2O、HONO、CHN等中间产物, 以及N2、H2O、CO和CO2等最终产物，这与rill、Tang、Tarver等对凝聚态HMX实验结果一致。. 从炸药弹塑性微观机制出发,研究了在低压长脉冲载荷下，β-HMX单晶沿着垂直于(001)、(101)、(100)、(011)、(111)、(110)、(010)晶面最有可能的七组滑移系；从原子水平解释了TNT/CL-20共晶体低敏感性机理：碳分子簇对热分解过程、降低共晶敏感性起重要作用，共晶热分解研究为探索合成新型含能材料做了奠基性的工作；首次将Rx2CJ方法应用于三种已被广泛研究的炸药RDX、PETN和HMX系统中，并得到了自维持爆轰波CJ状态热化学参数，为设计高能钝感复合炸药提供了重要的理论依据。

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