新型污染物PPCPs在土壤中的迁移转化过程和风险评估

Due to China's large population and rapid economical development, production and usage of PPCPs expands rapidly, their environmental pollution and ecological risks have drawn more and more attention, with reclaimed water using in farmland being the main pollution pathway. This project will focus on four typical emerging organic pollutants (ibuprofen, triclosan, bisphenol A and carbamazepine), which are used widely and detected in sewage and sludge residues in high concentrations. Through a series of soil column experiments, this research will 1) examine the adsorption, degradation, and migration behaviors of the four target pollutions in soil systems and soil degradation potential for these chemicals; 2) separate and analyze PPCPs in complex environment matrices based on high performance liquid chromatography with tandem mass spectrometric detection (HPLC-MS/MS), and access to the levels and dynamic distribution of PPCPs in soil; 3) ascertain the effects of soil texture, microstructure, organic matter, clay minerals and compounds characteristics on adsorption and migration behaviors of PPCPS; 4) assess the potential risks of PPCPs on the groundwater environment based on the mathematical model. The project will provide a scientific basis for solving the problems associated with secondary pollution of soil, surface water and groundwater, as well as the protection of human health.

我国人口众多，随着社会经济发展，PPCPs生产和使用量迅速增加，由于污水处理厂的不完全去除导致其通过再生水灌溉、污泥土地利用或填埋、畜禽类粪便农田施用等方式进入土壤，所带来的环境污染和生态毒害问题也日趋严峻。本项目以应用范围较广、污水和污泥中残留浓度较高、且物理化学性质差异较大的四种典型PPCPs（布洛芬、三氯生、双酚A和卡马西平）为研究对象，通过室内土柱模拟实验，研究PPCPs在土壤中的吸附和迁移规律，以及土壤对PPCPs的降解潜能；使用基于高效液相色谱-多级质谱连用技术、针对复杂环境基质中PPCPs的分离分析方法，获得土壤中PPCPs的含量水平和动态分布；明确土壤质地、微结构、有机质、粘土层结构和化合物自身特性对PPCPs环境行为的影响；并通过数学模拟对土壤PPCPs污染可能对地下水造成的污染风险进行评估，为解决我国土壤、地表水和地下水的二次污染问题以及保护人类健康提供科学依据。

有机质和微团聚体能影响PPCPs在土壤中保持、迁移和降解，影响机制包括：表面覆盖和孔隙填充。有机质和孔隙结构对PPCPs在土壤中迁移和降解具有耦合影响。土壤有机质对阻滞PPCPs迁移具有主导作用，当有机质减少时，土壤矿物质和孔隙结构对PPCPs迁移和降解具有阻滞作用。有铁氧化物存在的情况下，多孔介质对PPCPs的吸附能力提高了一倍，并且溶液离子强度对这种吸附作用影响很弱。铁氧化物的存在也降低了PPCPs的穿透和降解率。此外，铁氧化物的存在使所选PPCPs的运移对溶液离子强度的变化变得不敏感。锰氧化物主要通过静电作用和疏水作用对PPCPs在多孔介质中吸附和迁移行为产生影响，影响程度与PPCPs自身物理化学性质（pKa和log Kow）相关。锰氧化物对疏水性PPCPs（如双酚A、四环素、环丙沙星）迁移和降解产生的抑制作用较强，对中性和亲水性PPCPs（如卡马西平、布洛芬）的影响较小。土壤粘土胶体与PPCPs的亲和度因化学性质和溶液离子强度的不同而呈多样化。胶体的存在促进了PPCPs的迁移，并且这种促进作用在溶液离子强度较低时更加明显。PPCPs自身化学特性影响其在土壤中的吸附、迁移和降解行为，吸附亲和力与化合物自身辛醇水分配系数、酸度系数的高度相关性也表明疏水分配作用在吸附过程中起关键作用。.CXTFIT 模型（版本2.1）能够用于不同PPCPs等新型有机污染物在土壤中运移行为的模拟，对短时、有效的评估预测新型有机污染物在农田土壤中的迁移行为具有重要意义。通过一系列吸附、解吸和土柱实验结合数值模型估算，我们发现目标污染物在土壤中的迁移能力为布洛芬>卡马西平>双酚A>环丙沙星、四环素>三氯生。由此可以推断出布洛芬和卡马西平具有极高的生物获得性和污染地下水的风险，应该作为重点污水处理对象和污水灌溉的风险评估指标之一。

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