Cs3Cu2I5闪烁体发光性质调控及X射线面阵成像研究

Cesium copper iodine (Cs3Cu2I5) has excellent properties such as high light yield, short afterglow, short lifetime, and can be produced into large-area thick films with oriented grains by closed-space sublimation (CSS). It is an ideal next-generation material for indirect imaging. This project intends to use the outstanding achievements of the applicant in detectors and the rich experience in film preparation by vacuum method. Through theoretical and experimental research and relying on the first-class platform of Wuhan National Research Center of Optoelectronics (WNLO), the applicant will suppress the defects of Cs3Cu2I5 and optimize the quality of Cs3Cu2I5 single crystal, thereby increase its light yield, shorten the afterglow and elucidate its luminescence mechanism. Then, based on CSS, a large-area thick film with grain-oriented growth will be prepared and integrated with the TFT panel to develop a high-performance imaging panel with image spatial resolution of 5 lp/mm (MTF=20%) and ghost (300 μGy, 60s) less than 0.5%.

铯铜碘（Cs3Cu2I5）具有高光产额、短余晖、短寿命等优良性质，并可通过近空间升华（CSS）低成本制备晶粒取向生长的大面积厚膜，是理想的下一代X射线间接成像闪烁体材料。本项目拟利用申请人在X射线探测器方面已取得的突出成果以及在真空制膜方面的丰富经验，依托武汉光电国家研究中心的一流平台，通过理论结合实验的研究方案，抑制Cs3Cu2I5的缺陷、优化Cs3Cu2I5单晶的质量，从而提高其光产额、缩短其余晖并阐明其发光机理；然后基于CSS制备出晶粒取向生长的大面积厚膜，与TFT面板集成，发展出图像空间分辨率达5 lp/mm（MTF=20%）、残影（300 μGy，60s）小于0.5%的高性能X射线成像面板。

基于闪烁体的X射线面阵探测器是当前X射线探测的主流技术，被广泛应用于医学成像、安防安检、无损探伤等领域。但是目前应用于X射线面阵探测的商用闪烁体（CsI:Tl，Gd2O2S:Tb）受限于含有剧毒元素、余晖长等问题，无法满足现有X射线成像的需求。.具有零维晶体结构和一维晶体结构的金属卤化物具有强激子限域效应，发光效率高。有望成为新一代具有高成像分辨率的X射线面阵探测器。但是目前一维闪烁体的研究较少。.本文研究了具有零维晶体结构的Cs3Cu2I5和一维晶体结构的CsCu2I3和Rb2AgBr3的光学性质和X射线探测性能，优化了大面积闪烁体厚膜的制备工艺并将其应用于闪烁体面阵探测。主要工作如下：.（1）对于Cs3Cu2I5，零维结构晶格较软（Huang-Rhys因子为46.69），表现出高效的自束缚激子发光。同时其光谱匹配度高、寿命短、斯托克斯位移大，具有明显的闪烁体优势。本文首先通过酸溶液降温析晶制备了单晶，通过光致发光光谱和变温荧光光谱确定其斯托克斯位移大（141 nm）、自吸收小。通过X射线照射Cs3Cu2I5研究了其辐照性能，发现其具有辐照发光强度高（光产额达31694 photons·MeV−1）、检测限低（最低探测限可达24.33 nGyair·s−1）并且稳定性好的特点。为实现X射线成像，探索了近空间升华法制备具有贯穿柱状晶厚膜层。最后为研究其X射线成像，将其与CMOS面板耦合，成功实现了X射线成像。.（2）相较于零维晶体结构，一维晶体结构具有各向异性，更有利于形成具有柱状晶结构的厚膜，有望提高X射线成像空间分辨率。于是，申请人进一步研究了具有一维晶体结构的CsCu2I3和Rb2AgBr3。首先，通过类似的方法制备了单晶，确定其发光机制均为自限域激子发光，且具有更大的斯托克斯位移（CsCu2I3为219 nm，Rb2AgBr3为214nm）、更小的自吸收。通过X射线照射研究了其辐照性能，发现其均具有辐照发光强度高并且稳定性好的特点。为实现X射线成像，同样采用了近空间升华法制备膜层。结合种子筛选工艺，制备出具有特定取向的贯穿柱状晶厚膜（CsCu2I3为[002]取向，Rb2AgBr3为[020]取向）。最后与CMOS面板耦合，实现了高的空间分辨率（CsCu2I3为7.5 lp/mm，Rb2AgBr3为10.2 lp/mm）。

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