新型二维有机光电功能材料的第一性原理研究

Since the graphene boom, great efforts have been devoted to the two-dimensional (2D) monolayer materials with exciting perspectives of applications, i.e., flexible electronics, light detector, catalyst, and light diode. So far, most known 2D optoelectronic materials are inorganic, while organic 2D materials have not been well explored yet. Indeed, many conventional inorganic materials and devices, such as superconductors, light-emitting diodes, field effect transistors, and topological insulator, have now found their organic counterparts, which have the unique advantages of low cost, easy fabrication and mechanical flexibility. Hence, it would be necessary to search new organic 2D optoelectronic functional materials. In this project, we proposed to identify organic 2D materials with optimal performance as the organic solar cell, organocatalyst, and light-emitting device using first-principles calculations. We first clarify the correlation between the structural parameters of organic 2D materials and electronic and electrochemical characters. Then we illuminate the number of layers, pore size, precursor design, and bottom-up strategy for band gap engineering of organic 2D optoelectronic materials. Finally, we will discuss the mechanism of optoelectronic conversion of organic 2D materials. The present project not only fulfill the family of organic counterparts of inorganic optoelectronics, but also help to design and production of organic semiconductor devices in the “Post-Silicon Era”.

在石墨烯研究热潮的带动下，其它二维层状材料也相继被合成，并在柔性电子器件、光探测器、催化剂等应用领域取得了实质性的研究进展，被认为是下一代光电器件的核心材料。现有的二维光电材料和器件均为无机材料；而价格更低廉、制备工艺更简单、机械柔性更好的二维有机光电材料却鲜有报道。考虑到许多传统的无机物以及器件在合成和广泛应用后都找到了其有机替代物，很有必要对二维有机光电材料开展前瞻性的理论研究。因此，本项目以有机光电材料为研究目标，通过第一性原理计算，针对二维有机晶体在太阳能电池、可见光催化剂、发光器件等领域的应用，提出能带工程和逆向设计的研究思路，即从二维有机材料的结构参数和电子、电化学关系出发，通过设计和控制前驱体及其合成方式，调控能带结构相关的能隙、光吸收、载流子传输速率、导带/价带能级等光电性能，评估二维有机晶体在光电器件领域应用的可行性和最优结构，推动“后硅时代”有机半导体器件的设计和生产。

在石墨烯研究热潮的带动下，其它二维层状材料也相继被合成和广泛应用，并在柔性电子器件、光探测器、催化剂等应用领域取得了实质性的研究进展，被认为是下一代光电器件的核心材料。现有的二维光电材料和器件均为无机材料；而价格更低廉、制备工艺更简单、机械柔性更好的二维有机光电材料却鲜有报道。考虑到许多传统的无机物以及器件在合成和广泛应用后都找到了其有机替代物，很有必要对二维有机光电材料开展前瞻性的理论研究。首先，我们通过第一性原理计算，识别和设计了一系列二维共价有机材料(COF)可以用于可见光催化剂，并且自组装方式、氮含量、层间耦合等因素对产氢效率均有较大影响；其次，我们设计了一系列可以同时继承有机和无机太阳能电池优点的二维有机晶体（MOF），他们具有良好的稳定性、可调控的电子结构、高的载流子迁移率，其组成异质结后，光电转化效率可以达到11%，这个不要不仅高于所有已经证实的有机电池，也接近于无机太阳能电池。再次，我们发现了一系列合适的二维有机衬底，它们能耗很好的保持和增强单原子的磁各项异性能（MAE），并揭示了金属原子替换，有机功能团设计，应力调节等多种进一步提高磁各项异性能的手段，可以最高提升MAE到60 meV, 是常见二元合金的60倍。我们的研究对于推动二维材料的深入研究，探索新型光电材料与器件具有较大的理论指导意义。通过本项目的研究，在Sci. Adv.、Adv. Sci.、J. Mater. Chem. A、Phys. Rev B、Nano Energy、Appl. Phys. Lett.等高水平国际期刊上共发表相关学术论文16篇，第一/通讯作者11篇，ESI高被引论文1篇，影响因子大于3的论文11篇，最高影响因子12.123，单篇最高引用92次。项目执行期间，申请人被破格晋升为副教授，入选了大连市青年科技之星、大连理工大学星海学者培育计划“星海骨干”。获得博士后特别资助，教育部自然科学二等奖（第五完成人），2次获得辽宁省自然科学学术成果一等奖，1次获得大连市自然科学学术成果一等奖。指导的3名研究生均获国家奖学金。

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