典型新型全氟/多氟化合物的环境界面行为与转化机制研究

As substitutes of perfluorooctane sulfonate (PFOS), perfluorooctane carboxylates (PFOA) and related substances, the production and usage of emerging per- and polyfluoroalkyl substances (PFASs) are increasing. Their global environmental concentrations display an increasing trend, and there is a potential that they are transformed to traditional PFOS, PFOA and other perfluorinated alkyl acids. However, there are great knowledge gaps on the environmental transport and fate of these emerging PFASs, it is urgent to conduct systematic researches. The target compounds in this project are typical emerging PFASs. The objectives are: 1) to investigate the their partitioning behaviors and the intrinsic mechanisms between the interfaces such as solid particle-water, water-aerosol, by integrating field study, lab-based batch studies and modern analytical techniques; 2) to investigate the bioaccumulation potentials and kinetics of there emerging PFASs in different bio-organisms by conducting field studies and lab-based microcosm studies; 3) The relationship between the chemical structures and chemicophysical properties and interaction affinities of the target compounds to the biological proteins and membrane lipids will be systematically investigated, which will shed light on the accumulation mechanisms of the target compounds; 4) to study the degradation of the target compounds in various tissues of the organisms using both in vivo and in vitro experiments. We try to delineate the transformation pathways and mechanisms, and illustrate the active sites where the transformation takes place; 5) to study the microorganism transformation potentials and pathways of the target compounds in soil, sediment and sludge. The research results of this project will lay theoretical basis for accurate risk assessment of the emerging PFASs and provide scientific evidences for their effective management in the environment.

作为全氟辛基磺酸和羧酸（PFOS、PFOA）等受限制物质的替代品，新型全氟/多氟化合物（PFASs）的生产使用在快速增长，其在环境中污染水平出现上升的趋势。然而，关于这些新型PFASs在环境中迁移转化和归趋的研究才刚刚起步，无法支撑科学评估其生态环境风险的重大需求，亟需开展系统的研究工作。本项目拟以典型的新型全氟/多氟化合物为研究对象，结合野外调查和实验室微宇宙实验，通过生物暴露实验、离体培养实验、分子模拟实验等多种手段，系统研究新型PFASs化学结构和理化性质对其在水体多界面（水、固体颗粒物、气溶胶）间分配行为的影响机制；考察其在不同生物体中的积累动力学与过程，阐明其与不同性质的生物蛋白大分子、磷脂膜等结合对其积累和清除的构效关系，明确其生物积累机制；探索其在不同生物体中以及微生物作用下的转化过程和机制,为准确评价全氟替代物在环境中的生态风险以及为管理部门制定科学的管理规范提供理论依据。

随着传统全氟辛基磺酸和羧酸（PFOS、PFOA）等化合物的限制生产和使用，新型全氟/多氟化合物（PFASs）的生产和使用量快速增长，具有不可忽视的生态环境风险。项目以新型PFASs为研究对象，结合野外调查和微宇宙试验，以及离体培养试验、分子模拟等多种手段，围绕新型PFASs的环境污染特征、界面分配行为、生物富集机制、生物转化过程等开展了系统研究。并取得如下研究结果① 对我国典型环境介质中PFASs的时空分布特征进行了系统调查，掌握了我国环境中新型PFASs的演替特征，通过多种溯源技术对环境中PFASs的来源进行了分析，为其污染控制和风险评估提供了第一手资料；② 系统研究了多种典型新型PFASs在水-固、水-汽的界面分配行为，阐明分配过程中的微观作用机制以及关键环境因子，揭示了新型PFASs在环境中的主要归趋；③ 系统研究典型新型PFASs在不同生境的生物体中积累和代谢过程，在分子水平上探明影响其生物富集的微观作用过程和机制，阐明其生物富集的构效关系和驱动因子；④ 系统研究了典型新型PFASs在不同生物体中的代谢转化以及在环境中的微生物转化过程和转化产物，揭示转化发生的主要机制和关键控制因素，为正确评估其生态风险提供科学依据。通过项目研究，共发表期刊学术论文92篇（原计划30-40篇），超额完成了原定研究目标。其中SCI论文90篇，包括Environmental Science & Technology (Letters) 19篇，Water Research 12篇，参编学术专著3部。在研期间，获得一项教育部自然科学奖一项；一名成员入选教育部青年长江学者，共培养了39名研究生，包括23名博士生和16名硕士生。开展了广泛的学术交流，举办了1次国际学术会议，以及3次国际学术会议的分会场。

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