卡宾基MOFs的合成及其在CO2与丁二烯反应中的催化性能

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项目介绍
AI项目解读

基本信息

  • 批准号:
    21671139
  • 项目类别:
    面上项目
  • 资助金额:
    65.0万
  • 负责人:
  • 依托单位:
  • 学科分类:
    B0102.配位化学
  • 结题年份:
    2020
  • 批准年份:
    2016
  • 项目状态:
    已结题
  • 起止时间:
    2017-01-01 至2020-12-31

项目摘要

The conversion utilization of CO2 is to mitigate the greenhouse effect and recycle effectively C resources, The reaction of CO2 and 1, 3- butadiene can be considered as a potential bulk utilization of CO2, of which products have a huge potential market. but their low yield and poor chemical selectivity are urgent tasks to solve. This work is aimed at designing and synthesizing MOFs with different types and sizes micropores, and then on which Pd ions and CO2 was immobilized respectively via post-modification to form catalysts MOFs-NHC (NHC is N-heterocyclic carbene), which will be used to catalyze the reaction of CO2 and 1, 3- butadiene to improve the yields and chemical selectivity. The activation of CO2 and l, 3 - butadiene and MOFs-NHC catalysts will been studied detailedly by means of regulating the electronic effects of ligands around Pd ions and changing substituent groups on the N-heterocyclic carbene (NHC). The influences of confinement effect on chemical selectivity of CO2 and l, 3 - butadiene reaction will been explored through adjusting different shape and size microporous MOFs. The exploration on confinement effect can help enhance the chemical selectivity of this reaction. Combination of structure and electronic characteristics of ligands, microporous structure of MOFs and catalytic experiment results, scientific relationships of the electronic effects of the ligands, confinement effects and catalytic performances will been constructed which can be considered as foundations for designing of high efficiently catalyst for CO2 and 1, 3 - butadiene reaction. This work will extend the application of MOFs in the catalytic field.
CO2的转化利用是缓解温室效应和实现碳资源循环的有效途径。通过CO2与l,3-丁二烯反应不仅可以实现CO2转化,其产物也有着巨大的应用市场。但目前该反应产率低和选择性差是迫切需要解决的问题。本研究拟设计合成具有不同孔道类型及尺寸的MOFs,再经后修饰负载上Pd离子和CO2得到MOFs-NHC催化剂(NHC,N-杂环卡宾)。通过调节NHC配体中N-上取代基的电子效应和Pd离子周围配体的电子效应来活化CO2和1,3-丁二烯,以提高CO2和1,3-丁二烯反应的效率。通过调节MOFs孔道的形状和尺寸来研究限域效应对CO2和1,3-丁二烯反应的化学选择性,以提高该反应化学选择性。结合配体的结构和电子特征、MOFs孔道结构和催化实验结果,构建配体的电子效应-限域效应-催化性能间的科学关系,为设计高效CO2和1,3-丁二烯催化剂奠定基础,拓展MOFs在催化领域的应用。

结项摘要

二氧化碳(CO2)是引起温室效应的主要气体,也是重要的C1资源。通过与1,3-丁二烯反应是CO2资源化利用的有效途径。在自然基金(21671139)的支持下,课题研究取得了初步成果,主要内容总结如下。.合成了8种咪唑鎓盐配体,并通过IR、1HNMR和X-射线单晶衍射确定结构。采用水热法制备31种结构、共62个配位聚合物,并进行结构表征。选择合适的化合物引入钯催化位点,制备了2种MOF-NHC-Pd催化剂,并经XPS、ICP、TGA、PXRD、SEM-EDS和Elemental mapping等进行结构表征,结果显示Pd2+离子被成功修饰到NHC配体上,形成了C-Pd键。催化实验表明,催化剂在C-C偶联反应和二氧化碳的催化转化反应中具有较高的活性,产率达到99%,而且循环使用多次后催化活性没有明显降低。.在项目的进行过程中,我们也得到了其他一些含Pd催化剂:通过选择N-杂芳香多羧酸配体构筑了系列Ln-Pd双金属配位聚合物,这些化合物在催化C-C偶联反应中具有高活性,在乙醇为溶剂时为异相催化,在纯水和水-乙醇体系中为均相催化,可循环多次而催化活性没有明显降低;通过后合成修饰的方法,制备了Pd@ZIF-92和Pd@Eu-MOF催化剂,在用于催化C-C偶联反应及二氧化碳的催化转化反应中均表现出较高的活性;通过后合成修饰的方法引入高活性Pd催化位点,同时负载Fe3O4纳米粒子,可以通过外加磁铁进行分离的异相催化剂,而且通过钯-镍共掺,利用二者之间的协同效应,可以大大降低贵金属钯的用量,降低催化剂的成本。更为重要的是,这种通过磁性纳米棒负载的金属有机框架-钯(钯/镍)催化剂的方法,为Pd-MOF用于多相催化碳-碳偶联反应催化剂的合成和应用提供了新思路。另外,我们利用咪唑鎓盐配体合成了几个系列的稀土配位聚合物,表现出了良好的发光性质。项目发表研究论文38篇,授权发明专利2项。

项目成果

期刊论文数量(38)
专著数量(0)
科研奖励数量(0)
会议论文数量(0)
专利数量(2)
Synthesis and luminescent properties of uniform monodisperse LuPO(4):Eu(3+)/Tb(3+) hollow microspheres.
均匀单分散LuPO4:Eu3/Tb3空心微球的合成及发光性能
  • DOI:
    10.1098/rsos.171451
  • 发表时间:
    2017-12
  • 期刊:
    Royal Society open science
  • 影响因子:
    3.5
  • 作者:
    Gao Y;Yu H;Shi C;Zhao G;Bi Y;Xu B;Ding F;Sun Y;Xu Z
  • 通讯作者:
    Xu Z
Sphalerite Cu/ZnS Nanoparticles Derived from Cu/Zn-ZIF-8 for the Photocatalytic Degradation and Adsorption of Dyes
Cu/Zn-ZIF-8 衍生的闪锌矿 Cu/ZnS 纳米粒子用于染料的光催化降解和吸附
  • DOI:
    10.1002/ejic.201701312
  • 发表时间:
    2018
  • 期刊:
    European Journal of Inorganic Chemistry
  • 影响因子:
    2.3
  • 作者:
    Xiong Gang;Wang Yanan;Sun Yaguang;You Lixin;Ren Baoyi;Xu Zhenhe;He Yongke;Ruhlmann Laurent;Ding Fu
  • 通讯作者:
    Ding Fu
Temperature-tuned topologies and interpenetrations of two 3D porous copper(II)-organic frameworks and gas adsorption behaviors
两种 3D 多孔铜 (II) 有机框架的温度调节拓扑和互穿以及气体吸附行为
  • DOI:
    10.1016/j.ica.2017.10.039
  • 发表时间:
    2017
  • 期刊:
    Inorganica Chimica Acta
  • 影响因子:
    2.8
  • 作者:
    Gang Xiong;Yanan Wang;Baibei Zhao;Lixin You;Baoyi Ren;Yongke He;Shuju Wang;Yaguang Sun
  • 通讯作者:
    Yaguang Sun
双金属异相催化剂Fe3O4@La-MOF-Schiff-Pd/Ni的制备及其催化Suzuki偶联反应
  • DOI:
    10.13550/j.jxhg.20171041
  • 发表时间:
    2018
  • 期刊:
    精细化工
  • 影响因子:
    --
  • 作者:
    由立新;赵柏蓓;陈小玲;熊刚;孙亚光
  • 通讯作者:
    孙亚光
2D and 3D lanthanide metal-organic frameworks constructed from three benzenedicarboxylate ligands: synthesis, structure and luminescent properties
由三种苯二甲酸配体构建的 2D 和 3D 镧系金属有机框架:合成、结构和发光特性
  • DOI:
    10.1039/c7ce01773a
  • 发表时间:
    2018
  • 期刊:
    CrystEngComm
  • 影响因子:
    3.1
  • 作者:
    You Li Xin;Zhao Bai Bei;Liu Hui Jie;Wang Shu Ju;Xiong Gang;He Yong Ke;Ding Fu;Joos Jonas J;Smet Philippe F;Sun Ya Guang
  • 通讯作者:
    Sun Ya Guang

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其他文献

Bis-imidazole containing coordination polymers regulated by oxalate as auxiliary ligand.
含双咪唑的配位聚合物,由草酸盐作为辅助配体调节。
  • DOI:
    --
  • 发表时间:
    --
  • 期刊:
    J. Coord. Chem.
  • 影响因子:
    --
  • 作者:
    孙亚光
  • 通讯作者:
    孙亚光
含联苯三羧酸及二咪唑基吡啶配体的两个锌配位聚合物的合成、结构 及荧光性质
  • DOI:
    --
  • 发表时间:
    --
  • 期刊:
    无机化学学报
  • 影响因子:
    --
  • 作者:
    孙亚光
  • 通讯作者:
    孙亚光
混合配体配合物[Cd(Hpdc)(phen)(NO_3)(H_2O)]的合成及晶体结构研究
  • DOI:
    --
  • 发表时间:
    --
  • 期刊:
    沈阳化工学院学报
  • 影响因子:
    --
  • 作者:
    谷晓夫;孙亚光;高恩君;刘瑕
  • 通讯作者:
    刘瑕
Synthesis, Crystal Structure and Properties of a Novel Coordination Polymer Based on a Trinuclear Mn(II) Cluster: [Mn3(bpta)2(bip)2]n
基于三核Mn(II)簇的新型配位聚合物[Mn3(bpta)2(bip)2]n的合成、晶体结构和性能
  • DOI:
    --
  • 发表时间:
    2013
  • 期刊:
    结 构 化 学
  • 影响因子:
    --
  • 作者:
    孙亚光
  • 通讯作者:
    孙亚光
利用SSR分子标记检测鹅掌楸雄性繁殖适合度与性选择
  • DOI:
    --
  • 发表时间:
    --
  • 期刊:
    分子植物育种
  • 影响因子:
    --
  • 作者:
    李火根;孙亚光
  • 通讯作者:
    孙亚光

其他文献

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孙亚光的其他基金

手性配体构筑异金属(稀土-贵金属)基配合物的合成及生物活性研究
  • 批准号:
    21071100
  • 批准年份:
    2010
  • 资助金额:
    35.0 万元
  • 项目类别:
    面上项目

相似国自然基金

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AI项目解读示例

课题项目:调控A型流感病毒诱导IFN-β表达的机制研究

AI项目摘要:

本研究聚焦于TRIM2蛋白在A型流感病毒诱导的IFN-β表达中的调控机制。A型流感病毒是全球性健康问题,其感染可导致严重的呼吸道疾病。IFN-β作为关键的抗病毒因子,其表达水平对抗病毒防御至关重要。然而,TRIM2如何调控IFN-β的表达尚未明确。本研究假设TRIM2通过与病毒RNA或宿主因子相互作用,影响IFN-β的产生。我们将采用分子生物学、细胞生物学和免疫学方法,探索TRIM2与A型流感病毒诱导IFN-β表达的关系。预期结果将揭示TRIM2在抗病毒免疫反应中的作用,为开发新的抗病毒策略提供理论基础。该研究对理解宿主抗病毒机制具有重要科学意义,并可能对临床治疗流感病毒感染提供新的视角。

AI项目思路:

科学问题:TRIM2如何调控A型流感病毒诱导的IFN-β表达?
前期研究:已有研究表明TRIM2参与抗病毒反应,但其具体机制尚不明确。
研究创新点:本研究将深入探讨TRIM2在IFN-β表达中的直接作用机制。
技术路线:包括病毒学、分子生物学、细胞培养和免疫检测技术。
关键技术:TRIM2与病毒RNA的相互作用分析,IFN-β启动子活性检测。
实验模型:使用A型流感病毒感染的细胞模型进行研究。

AI技术路线图

        graph TD
          A[研究起始] --> B[文献回顾与假设提出]
          B --> C[实验设计与方法学准备]
          C --> D[A型流感病毒感染模型建立]
          D --> E[TRIM2与病毒RNA相互作用分析]
          E --> F[TRIM2对IFN-β启动子活性的影响]
          F --> G[IFN-β表达水平测定]
          G --> H[TRIM2功能丧失与获得研究]
          H --> I[数据收集与分析]
          I --> J[结果解释与科学验证]
          J --> K[研究结论与未来方向]
          K --> L[研究结束]
      
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