二氧化碳到液体燃料的高效转化：基于Cu/Sn/Bi/碱性阴离子交换膜催化体系的设计和反应机理研究

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项目介绍
AI项目解读

基本信息

  • 批准号：
    91645110
  • 项目类别：
    重大研究计划
  • 资助金额：
    75.0万
  • 负责人：
    乔锦丽
  • 依托单位：
    东华大学
  • 学科分类：
    B0815.能源化工
  • 结题年份：
    2019
  • 批准年份：
    2016
  • 项目状态：
    已结题
  • 起止时间：
    2017-01-01 至2019-12-31

项目摘要

How to realize the high-efficiency electrochemical CO2 conversion is great technological importance for efficient utilization of CO2 and energy conversion. Motivated by this conception, in this project, we will design and construct a series of 3D nano-micro-structured Cu/Sn/Bi oxides and their carbon-supported complexes for high efficient CO2 electroreduction; Explore effects of the morphology/size/crystal structure/surface chemistry and catalyst loading on the property of the catalysts growth based on the gas-diffusion electrodes (GDLs), and their catalytic activity/stability on CO2 electroreduction; Design and construct a series of new types of PVA based alkaline anion-exchange membranes which are used for separator/membrane electrode assembly (MEA) fabrication; Explore the structure-activity relationship between the alkaline anion-exchange membranes (backbone, structure of cationic groups and OH-conductivity) and the CO2 electroreduction’s selectivity and current efficiency. An effective multiphysical and multiscale coupling modeling will be established which makes it possible to find the intrinsic kinetic of CO2 reduction in a complex environment. The control factors for CO2 electroredcution to produce value-added fuels/chemicals such as HCOOH will be compared thoroughly, and therefore, to provide the references for CO2 high-efficiency conversion to liquid fuels based on the alkaline anion-exchange membrane fuel cell configuration.
针对如何实现水性介质从CO2到液体燃料的高效电化学转化这一重要课题，本项目将通过合理的分子设计和合成路线的设计，构建一类新型的具有超大三维纳-微有序多级结构Cu/Sn/Bi氧化物及N掺杂碳负载复合催化剂体系，探索气体扩散电极（GDL）负载催化剂的表面结构、组成、形貌以及微纳米尺寸与CO2电化学还原催化活性与稳定性的构效关系，特别是碱性阴离子交换膜骨架结构、季铵基团组成、电导率对促进CO2电化学还原的反应途径以及选择性。深入对比酸性和碱性阴离子交换膜结构体系CO2还原电流效率的变化规律，并采用多场多尺度模型对CO2电催化还原过程进行有效模型计算，揭示CO2高效电催化转化甲酸液体燃料的反应机制，从而为实现CO2碳基资源高效电催化转化和利用提供可靠的数据支撑和理论指导。

结项摘要

利用太阳能或风能等可再生能源系统提供的电能将CO2进行电化学学还原转化为有用燃料和化学品代表了一种极具前景的清洁、高效和环保方案，对于减缓“温室效应”和能源危机，同时实现 “碳中性燃料”具有重要意义。然而如何实现其在温和条件下的高活性、选择性和稳定性的催化剂是一项极具挑战性的研究课题。针对上述关键问题，本项目（1）通过简便水溶液化学还原法成功构建了150~250 nm的亚微米片聚集而成蓬松球形单质Bi（Bi100-45）催化剂，0.5 M KHCO3中-1.45 VSCE 实现HCOO-法拉第效率90%，表现出优异的CO2电催化还原产HCOO-的催化活性以及稳定性。以聚乙二醇为形貌控制剂和稳定剂，实现平均分散粒径为50~100 nm的单质Bi（Bi3-30-80）催化剂，HCOO-的法拉第效率94.7%。同时首次发现了碱式碳酸铋（(BiO)2CO3）的形成是单质Bi催化剂衰减主要原因。成功构建了负载型超细粒径Bi/MWCNT（4.4nm）和Bi/Graphene（2.1nm）催化剂，电流密度提高2.2倍。（2）获得MWCNT-NH2、MWCNT-COOH、MWCNT-OH和MWCNT负载超薄分层结构的树叶状SnOx纳米片，-1.25 VSHE，SnOx@MWCNT-NH2实现C1产物（HCOOH+CO）法拉第效率近100%。DFT模拟计算揭示了Sn物种和官能团之间的强耦合作用可以有效调控催化剂的活性和选择性；（3）利用氢气泡模板法构建了三维多孔叠层Cu@Sn电极，-1.33 VRHE实现电流密度59 mA/cm2，0.93 VRHE下甲酸法拉第效率100%。通过模型计算发现，Cu@Sn电极的枝晶二级结构和Cu表面生长Sn的晶粒尺寸的最佳存在方式对于提升HCOO-的选着性和传质活性发挥关键作用；（4）设计选用具有不同骨架结构二元交联剂，构建了超薄/柔性和高OH-传导性瓜尔胶-PVA基碱性阴离子交换膜。应用于CO2电化学还原膈膜，显著提升甲酸的选择性均高于商业Nafion®212，同时有效抑制甲酸产物的透过和副产物H2的生成。（5）特别地通过耦合自助设计的新型流动式类MEA反应器极大提高了CO2电催化的电流密度，实现工业化级电流密度（>200mA/cm2）。

项目成果

期刊论文数量（18）
专著数量（0）
科研奖励数量（4）
会议论文数量（0）
专利数量（8）
Design and engineering of urchin-like nanostructured SnO2 catalysts via controlled facial hydrothermal synthesis for efficient electro-reduction of CO2
通过受控面部水热合成设计和工程海胆状纳米结构 SnO2 催化剂，用于有效电还原 CO2
  • DOI：
    10.1016/j.electacta.2017.07.140
  • 发表时间：
    2017-09
  • 期刊：
    Electrochim. Acta
  • 影响因子：
    --
  • 作者：
    Liu Yuyu;Fan Mengyang;Zhang Xia;Zhang Qi;Guay Daniel;Qiao Jinli
  • 通讯作者：
    Qiao Jinli
A review of high temperature co-electrolysis of H2O and CO2 to produce sustainable fuels using solid oxide electrolysis cells (SOECs): advanced materials and technology
使用固体氧化物电解电池 (SOEC) 高温共电解 H2O 和 CO2 生产可持续燃料的综述：先进材料和技术
  • DOI：
    10.1039/c6cs00403b
  • 发表时间：
    2017-03-07
  • 期刊：
    CHEMICAL SOCIETY REVIEWS
  • 影响因子：
    46.2
  • 作者：
    Zheng, Yun;Wang, Jianchen;Zhang, Jiujun
  • 通讯作者：
    Zhang, Jiujun
Achieving high performing all-solid electrochemical capacitor using chitosan/poly(acrylamide-co-diallyldimethylammonium chloride) as anion conducting membranes
使用壳聚糖/聚(丙烯酰胺-二烯丙基二甲基氯化铵)作为阴离子导电膜实现高性能全固态电化学电容器
  • DOI：
    --
  • 发表时间：
    2018
  • 期刊：
    Electrochem. Acta.
  • 影响因子：
    --
  • 作者：
    Bei Ao;Min Wang;Yanan Wei;Yixiao Cai;Keryn Lian;Jinli Qiao
  • 通讯作者：
    Jinli Qiao
Formate Fuel Production From the Electroreduction of CO2 on Nanostructured SnOx Coated on Gas Diffusion Electrode
气体扩散电极涂覆的纳米结构 SnOx 电还原 CO2 生产甲酸盐燃料
  • DOI：
    --
  • 发表时间：
    2017
  • 期刊：
    ECS Transactions
  • 影响因子：
    --
  • 作者：
    Qi Zhang;Yanan Li;Xiaofan Hou;Joey Jung;Jinli Qiao
  • 通讯作者：
    Jinli Qiao
Self-growing Cu/Sn bimetallic electrocatalysts on nitrogen-doped porous carbon cloth with 3D-hierarchical honeycomb structure for highly active carbon dioxide reduction
具有3D分层蜂窝结构的氮掺杂多孔碳布上的自生长Cu/Sn双金属电催化剂用于高活性二氧化碳还原
  • DOI：
    10.1016/j.apcatb.2019.118447
  • 发表时间：
    2020-05-05
  • 期刊：
    APPLIED CATALYSIS B-ENVIRONMENTAL
  • 影响因子：
    22.1
  • 作者：
    Peng, Luwei;Wang, Yongxia;Zhang, Feng-Yuan
  • 通讯作者：
    Zhang, Feng-Yuan

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其他文献

吡啶掺杂碳载钴酞菁催化氧还原的电化学性能及在燃料电池中的应用
  • DOI：
    --
  • 发表时间：
    2013
  • 期刊：
    物理化学学报
  • 影响因子：
    --
  • 作者：
    郑明富;徐攀;石晶晶;乔锦丽
  • 通讯作者：
    乔锦丽
用于燃料电池的聚乙烯醇/纤维素/聚乙二醇碱性阴离子交换复合膜的制备及性能
  • DOI：
    10.3969/j.issn.0251-0790.2012.08.037
  • 发表时间：
    2012-08
  • 期刊：
    Chemical Journal of Chinese Universities
  • 影响因子：
    --
  • 作者：
    刘玲玲;张璟;乔锦丽
  • 通讯作者：
    乔锦丽
高温处理对碳载吡啶钴催化氧还原性能的影响
  • DOI：
    --
  • 发表时间：
    2012
  • 期刊：
    高等学校化学学报
  • 影响因子：
    --
  • 作者：
    林瑞;丁蕾;戴先峰;乔锦丽
  • 通讯作者：
    乔锦丽

其他文献

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课题项目：调控A型流感病毒诱导IFN-β表达的机制研究

AI项目摘要：

本研究聚焦于TRIM2蛋白在A型流感病毒诱导的IFN-β表达中的调控机制。A型流感病毒是全球性健康问题，其感染可导致严重的呼吸道疾病。IFN-β作为关键的抗病毒因子，其表达水平对抗病毒防御至关重要。然而，TRIM2如何调控IFN-β的表达尚未明确。本研究假设TRIM2通过与病毒RNA或宿主因子相互作用，影响IFN-β的产生。我们将采用分子生物学、细胞生物学和免疫学方法，探索TRIM2与A型流感病毒诱导IFN-β表达的关系。预期结果将揭示TRIM2在抗病毒免疫反应中的作用，为开发新的抗病毒策略提供理论基础。该研究对理解宿主抗病毒机制具有重要科学意义，并可能对临床治疗流感病毒感染提供新的视角。

AI项目思路：

科学问题：TRIM2如何调控A型流感病毒诱导的IFN-β表达？
前期研究：已有研究表明TRIM2参与抗病毒反应，但其具体机制尚不明确。
研究创新点：本研究将深入探讨TRIM2在IFN-β表达中的直接作用机制。
技术路线：包括病毒学、分子生物学、细胞培养和免疫检测技术。
关键技术：TRIM2与病毒RNA的相互作用分析，IFN-β启动子活性检测。
实验模型：使用A型流感病毒感染的细胞模型进行研究。

AI技术路线图

        graph TD
          A[研究起始] --> B[文献回顾与假设提出]
          B --> C[实验设计与方法学准备]
          C --> D[A型流感病毒感染模型建立]
          D --> E[TRIM2与病毒RNA相互作用分析]
          E --> F[TRIM2对IFN-β启动子活性的影响]
          F --> G[IFN-β表达水平测定]
          G --> H[TRIM2功能丧失与获得研究]
          H --> I[数据收集与分析]
          I --> J[结果解释与科学验证]
          J --> K[研究结论与未来方向]
          K --> L[研究结束]
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