二氧化碳水合物在海底沉积物表面形成的分子机理研究

With the rapid development of social economy and large-scale use of fossil fuels, the sharp increase of CO2 and other greenhouse gas emissions on a global scale lead to the intensification of the greenhouse effect. The greenhouse gas emissions, especially carbon dioxide, have become the focus of attention. Hydrate storing CO2 is an effective method to solve this problem. This technology has the advantages of large storage capacity and long storage time. There is a great deal of research on hydrate storing CO2, but its microcosmic mechanism is not yet clear. The proposal intends to study the effects of different sediment surfaces (such as SiO2, CaCO3, etc.) on the formation and growth of carbon dioxide hydrate by molecular dynamics simulation. We will try to analyze the formation rate of CO2 hydrate, nucleation position and crystal nucleus structure characteristics, and then understand the effects of surface properties, pure water solution and saline solution on the behavior of CO2 hydrate formation. The observations from this study should be complementary to the framework of classical heterogeneous nucleation theory in terms of molecular kinetics and structures at the solid/liquid interfaces. It can provide theoretical support for the micro mechanism of hydrate formation, and provide a theoretical reference for the technology of hydrate storing CO2.

随着社会经济的高速发展，化石燃料的大量燃烧，全球CO2等温室气体的排放量急剧增加，从而导致温室效应的加剧，以CO2为主的温室气体减排已成为人们关注的焦点。水合物法储存CO2是解决这一问题的有效方法，该技术具有储存量大、储存时间长等优点。目前有大量关于水合物法储存CO2的研究，然而其微观机理尚未清楚。本项目旨在通过分子动力学模拟方法，研究不同沉积物表面（如SiO2，CaCO3等）和盐水溶液对二氧化碳水合物形成和生长的影响。通过分析CO2水合物的形成速率、成核位置及晶核结构等特征，揭示固体表面的化学性质及纯水溶液与盐水溶液等因素对CO2水合物生长行为的影响，从固-液界面的分子结构和动力学方面特征来完善异相结晶理论。本项目将首次研究CO2水合物在沉积物表面的形成机理，并探讨海底含盐水溶液对其形成的影响，这将为水合物形成的微观机制提供理论支持，为如何合理利用水合物法储存CO2提供理论参考。

随着社会经济的高速发展，温室效应的不断加剧，以二氧化碳为主的温室气体减排已成为人们关注的焦点。利用气体水合物方法来回收和储存二氧化碳的技术能够有效解决这一问题，该技术具有储存量大、存储时间长等优点，因而近年来得到了国内外众多学者的关注。目前有大量关于水合物法储存CO2的研究，然而其微观机理尚未清楚。我们通过分子动力学模拟方法，研究了不同浓度的氯化钠溶液和不同浓度的二氧化碳溶液对二氧化碳水合物形成的影响。研究对比了纯水溶液和不同浓度的含盐水溶液对二氧化碳水合物形成的影响，总结了温度、压力，以及不同溶液及盐浓度（0%，3.5%，7%，13%，20%）如何影响二氧化碳水合物的形成机制，发现了二氧化碳水合物在海水溶液中的生长速率比在二氧化碳水溶液中要慢很多，盐溶液的浓度越高，生成水合物的速度越慢，二氧化碳水合物形成过程中D笼子和T笼子的数量比大概为1：3，并且在形成过程中会有二氧化碳气泡生成。同时分析了不同浓度二氧化碳溶液在二氧化碳水合物生成过程中对笼子占有率的影响，研究发现当二氧化碳溶液浓度降低以后水合物的生长速度随着浓度减小而变慢，二氧化碳分子占据了大笼和小笼，当二氧化碳分子变成客体分子形成了二氧化碳水合物以后，超低浓度的二氧化碳溶液很难再继续形成水合物。压力越高，温度越低，形成二氧化碳水合物的速度越快。研究了当有二氧化硅固体表面存在时二氧化碳水合物的生长，发现当由二氧化硅表面存在时，由于二氧化硅表面氢氧基的出现，会抑制二氧化碳水合物的生长，并且会出现二氧化碳气泡。我们总结了不同溶液及浓度如何影响二氧化碳水合物的形成机制，为二氧化碳水合物的微观形成机制提供了理论基础，为二氧化碳的存储提供了理论依据。

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