Keggin型多酸基磁性材料的自旋传输机理理论研究

Spintronics has particular attractive for high-density information storage and quantum information processing ability compare with the traditional electronics which using the spin degree. Unfortunately, fully understanding and interpretation of the mechanism of the spin-polarization and transportation are still in challenge. It is desired to control and manipulate the spin-polarization and transportation from theoretical views which is also a particularly promising field. In this project, in order to investigate the molecular junction based on the magnetic Keggin-type polyoxometalates (POMs) molecules, the density functional theory combined with nonequilibrium green's function method are used to explore the properties of spintronics. The interaction between the magnetic molecules and the metal surface is carefully checked with the different spin states. The change of magnetic properties of molecules before and graft on the metal surface is systematically explored which is expected to explain the interaction rules between POMs and gold surface. Further checking is carried out to apply the magnetic POMs as spintronics device with comprehensive consideration of environment including water molecules and counter ions distribution. The results are expected to inspire the subsequent theoretical simulation and molecular designing more effectively of this kind of systems. Finally, the time-dependent response theory is extended to this kind of system to investigate the transient response of spin transport properties. The combination of the steady-state theory and time-dependent response theory would reveal more properties of spintronics and the relative mechanism.

相比于传统分子材料，由磁性材料组装的分子器件，由于利用自旋自由度，使得存储器件具有更高信息存储密度的性能和更强的信息处理能力等优点，因而成为材料研究领域的热点。但当前对自旋的有效控制及其极化输运的调制等微观机制，在理论上未得到深入和本质的理解。因此，提高对于自旋的控制和自旋极化输运过程的理解成为自旋电子领域的重要方向。本申请项目拟采用密度泛函理论结合非平衡格林函数方法，以磁性Keggin型金属氧簇为模板，研究该类磁性分子在金属表面上磁性的变化特性及自旋与界面相互作用性质，从而研究不同自旋态的分子在金属表面的电子结构规律和性质变化特征。在理论上系统研究相应的微观过程，进而优选潜在的磁性金属氧簇分子并分析该类材料作为分子自旋载体的应用。期望将目前的含时响应理论扩展应用到该类体系的研究中，分析自旋电子态在分子与电极界面的瞬时响应及输运特性，以期获得对该类体系自旋电子学性质的系统和全面的机理认识。

自旋电子学的最终目标之一是利用电子自由的自旋度来控制电路的特性。以前的许多工作都致力于设计方法，利用外部磁场和电极的自旋轨道耦合来操纵金属隧道连接的自旋传输。近年来，由于局域磁性特性，分子磁性材料已被研究为一种有前景的自旋电子学。单分子磁铁(SMMs)由于其结构的多样性和电子的灵活性，引起了广泛的关注。在分子磁体的研究中，多酸基磁性分子材料尽管是一个小众材料，但在分子存储器和量子自旋比特等方面的实验研究中取得了系列进展而受到关注，其中由Loss课题组设计的两自旋量子比特的分子器件模型，是该领域的经典研究工作。但是目前也由于该类体系的复杂性，在微观方面的研究何认识仍待进一步开展，其微观性质和机理方面仍有许多仍待解决的方面，这也是本项目立项的初衷。. 基于[PMo12O40(VO)2]q-分子体系，我们在理论上研究了该分子与金表面相互作用的性质，对分子的磁性性质变化特征及相互作用性质等进行了分析和讨论；项目原计划利用分子动力学来讨论了分子的水环境对磁性和自旋输运性质的影响，但考虑到计算资源和器件结构的复杂性，以更简单的水分子近似模拟局部环境变化的影响，给了部分定性的结论；在电荷态调控方面也符合实验的研究结论。在目前的研究中，主要以稳态下的自旋传输理论为基础研究了体系及衍生物的自旋传输性质特征，未考虑原计划分析瞬态的自旋调控过程。自旋传输的模拟远比想象的复杂，也需要更多基础研究参与其中。另外，在项目开展中，基于本项目的支持和根据现有条件，我们也尝试开展了一些实验合成研究，通过实验摸索，也取得了一些经验和部分成果。我们将进一步开展好实验和理论结合的研究工作，为后续的研究继续打下基础。

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