尖晶石型复合金属氧化物AB2O4/碳纳米管复合纳米材料的合成及性能研究

By developing facile hydrothermal, solovthermal and solid phase synthesis method, the spinel complex metal oxide AB2O4/CNT和AB2O4/NCNT composite nanomaterials will be synthesized. Through systematically investigating the effects of reaction temperature, time, pressure, fill ratio on the microstructure properties of the composite nanomaterials, the controllable synthesis technology will be finally comprehended.Moreover, employing a series of electrochemical tests and DFT to characterize and calculate the catalytic performance in ORR and reaction mechanism, respectively, the advantages of the ORR performance in the composite nanomaterials will be illuminated, and the inner relationship among the controllabe growth, technology, microstructure and ORR performances will be accurately determined finally. These research results will broaden the understanding on the composite nanomaterials and further increase the application value of the composite nanomaterials in science and technology fields.

项目拟采用简易的水热、溶剂热和固相合成法制备尖晶石型复合金属氧化物AB2O4/CNT和AB2O4/NCNT（A= Mn、 Fe、 Ni、 Cu、 Zn； B= Co、 Mn、 Ga、 Fe）复合纳米材料，并详细研究这类复合纳米材料的微观结构和氧还原催化特性。系统分析反应温度、时间、压强、填充比等反应条件对材料微观结构特性的影响，最终掌握这类复合纳米材料可控合成工艺。同时通过系列电化学测试和密度泛函理论计算探究这类复合纳米催化剂在氧还原反应中的催化行为和反应机理，阐明这种新型复合结构电催化性能的优势，并最终精确确定这类复合纳米材料的可控生长工艺、晶体微观结构及氧还原催化特性之间的内在关联，拓宽人们对这类复合纳米材料的认识，提高其在科学技术领域的应用价值。

项目使用简易水热、溶剂热和固相合成法开发AB2O4/CNT（A=Mn、 Fe、 Ni、 Cu、 Zn； B= Co、 Mn、 Ga、 Fe）复合纳米材料作为廉价、环保、高效、稳定的新型燃料电池阴极氧还原反应催化剂。首先，在实现AB2O4 尖晶石水热合成的基础上系统分析了反应温度、时间、压强、填充比等反应条件对材料微观特性的影响，研究AB2O4 型尖晶石催化剂的形貌可控生长工艺。其次，研究了系列AB2O4 型尖晶石催化剂的纳米颗粒化制备方法及其与CNT 的可控复合工艺，实现尖晶石纳米颗粒在CNT 外壁的分散、均匀附着，达到增加催化剂总体氧催化活性点位的目的。进而，通过系列电化学测试和密度泛函理论计算探究AB2O4/CNT 复合纳米催化剂在氧还原反应中的催化行为和反应机理，阐明了这种新型复合结构的电催化优势。最后，进一步探究了在CNT 中引入缺陷掺杂（主要是N 掺杂，形成NCNT）对材料催化性能的影响和意义，分析比较了同系列催化剂（AB2O4、AB2O4/CNT 和AB2O4/NCNT）的催化活性、催化稳定性，并最终确认系列材料的最优态。本项目为尖晶石材料与碳纳米管的可控复合提供了实验基础和技术指导，对燃料电池阴极催化剂的更新起到推动和促进作用。

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