金属-氮-碳基复合材料的电催化析氢反应动力学研究

Understanding the dynamic process and reaction mechanism of electrocatalytic hydrogen evolution on metal-nitrogen-carbon matrix composites and exploring the microprocess of electron transfer have an important significance to develop high-performance electrocatalyst for hydrogen evolution. In this project, scanning electrochemical microscopy, combined with COMSOL Multiphysics simulation platform, will be used to study the mechanism and dynamic process of hydrogen evolution reaction of metal-nitrogen-carbon materials. Firstly, the dynamic model of hydrogen evolution reaction of metal-nitrogen-carbon will be established to obtain the accurate dynamic information of interfacial reaction. Furthermore, the electron transfer process of electrocatalytic hydrogen evolution reaction of metal-nitrogen-carbon materials will be elaborated to make the deep understanding of the reaction mechanism and the remarkable improvement of the catalytic performance. Secondly, we will quantify the effects of different factors such as temperature, solution pH, and potential on the electron transfer kinetics. Finally, we expect to clarify the laws of catalyst bulk structure and surface/interface properties on the hydrogen evolution reaction kinetics, and establish the intrinsic relationship between material microstructure and the catalytic activity, providing theoretical guidance for the development and modification of novel metal-nitrogen-carbon based hydrogen evolution catalysts.

深入理解金属-氮-碳基复合材料电催化析氢反应的动力学过程与反应机理、探究电子转移的微观过程对开发高性能的电解水制氢催化剂具有重要意义。本项目拟以扫描电化学显微镜为主要实验手段，结合COMSOL Multiphysics模拟仿真平台，研究金属-氮-碳基材料析氢反应过程的机理及其动力学。具体思路为：（1）建立金属-氮-碳基体系析氢反应的动力学模型，获取准确的界面反应动力学信息，阐述金属-氮-碳基材料电催化析氢的相关电子转移过程，实现对反应机理的深入理解和材料催化性能的显著提高；（2）量化不同因素如温度、溶液pH、电位等对电子传输动力学的影响机制；（3）阐明催化剂本体结构和表/界面性质对析氢反应动力学的影响规律，建立符合材料微观结构与催化活性之间的构效关系，为新型金属-氮-碳基析氢催化剂的开发和改性提供理论指导。

发展高效的电催化剂以使电解水制氢过程更加高效、经济化一直是科研人员的研究热点。本项目以开发高性能的析氢电催化剂为应用导向，以突破研究复杂体系析氢反应动力学的科学难题为目标，通过研究电催化析氢反应的动力学及其机理，界面电荷迁移的过程，以及原子组成、本体结构对其催化活性的影响，为新型纳米结构电催化剂的开发和改性提供具体的理论指导。基于此，在本项目的资助下，申请人采用不同MOFs材料为模板发展了多种新型电催化剂，精细调控催化剂的形貌、分散性，建立了复合材料微观结构与催化性能之间的内在关系，并对催化活性和反应动力学进行了深入研究，为未来新型催化剂材料的设计提供了理论依据。具体工作内容如下：. 基于金属有机框架（MOFs）材料，通过多种调控策略对材料的组分结构进行优化，进而发展了多种高效MOFs衍生电催化剂，包括新型钴-氮-碳基电催化剂，过渡金属氧化物电催化剂，过渡金属磷化物电催化剂，过渡金属硫化物电催化剂以及高利用率Pt基电催化剂等；在实验基础上，利用有限元模拟仿真软件 COMSOL Multiphysics建立了动力学模型，得到的动力学参数和浓度分布直观证实了该催化剂在电催化析氢、氧还原反应的扩散优势，实现了对材料催化性能的提高和反应机理的深入理解；探索使用SECM的基底产生/探针收集模式（SG/TC）对材料的催化活性进行成像，测试中通过基底上氢气的浓度分布反映材料的析氢能力，进而获得探针电流表征催化剂性能的强弱，已取得突破进展；通过改变溶液组成，如溶液pH、含有不同的添加剂等，探索了电催化性能和界面异相电荷转移常数的变化规律，进而分析了溶液组成等对催化剂材料反应机理和动力学的影响。上述所有工作都具有较好的创新性，值得继续深入研究，为今后深入系统的工作打下了坚实的基础。

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