SO2、NO2和NH3在典型PM2.5表面降解形成二次无机颗粒物的化学过程研究

In the atmosphere, air pollutants adsorbed on the particles surface to generate secondary particle will make the particle's concentration increased sharply, and eventually formed haze pollution, is a hot scientific problem in the atmospheric chemistry of pollution research. With the rapid development of economy, SO2, NO2, NH3 and fine particulate matter (PM2.5) emissions increased year by year, deeply affected the quality of atmospheric environment. This project aims to combine project applicant's research base in the gas - solid reaction mechanism with experimental and density functional theory (DFT)calculation methods, and the in-situ Fourier transform infrared spectroscopy/gas chromatography detection system（FT-IR/GC）， supplemented by particle characterization and chromatography technique methods. Basing on these techniques, this project study the heterogeneous reaction system of SO2, NO2 and NH3 form secondary inorganic particulates on the surface of typical PM2.5 mineral particles. Which include discussing the influence of gas concentration, ratio, temperature, relative humidity and light on the reaction in detail; investigating the reaction mechanism at the molecular level combined with DFT method; and analyzing the influence of adsorption-degradation process on particle morphology and wettability properties. Finally, on the basis of these, to preliminary reveal the formation mechanism of the secondary inorganic particle pollution. The successful implementation of the project will be expected provide a theoretical basis for the PM2.5 pollution formation and prevention research.

大气环境中，气体污染物在颗粒物表面吸附-降解生成二次颗粒物促使大气中颗粒物浓度急剧上升最终形成霾污染，是目前大气污染化学研究的热点科学问题。随着经济快速发展，SO2、NO2、NH3和细颗粒物（PM2.5）的排放量逐年增长，严重地影响着大气环境质量。本项目拟结合申请人在气-固反应实验和密度泛函理论（DFT）计算方面的研究基础，采用气-固反应原位红外光谱/气相色谱检测技术（FT-IR/GC），辅以颗粒物表征、光谱和色谱技术，系统研究SO2、NO2和NH3在典型PM2.5矿物质颗粒物表面吸附-降解形成二次无机颗粒物的非均相反应过程；详细考察气体浓度、配比，温度，相对湿度和光照等对反应的影响规律；结合DFT方法，从分子层次上探讨反应机理；重点分析吸附-降解过程对颗粒物形貌和吸湿性等的影响，从而揭示二次无机颗粒物污染的形成机制。本项目的成功实施有望为PM2.5污染形成机制与防治研究提供理论依据。

大气环境中，SO2、NO2、NH3等气态污染物和颗粒物（PM10，PM2.5）的排放，以及二次转化形成的复合污染物严重地影响着大气环境质量。本项目针对我国多种类高浓度气态污染物和颗粒物共存的复合污染特点，选取典型的PM2.5组分中的矿物质颗粒物，设计搭建气-固反应原位漫反射红外光谱和离子色谱检测技术（DRIFTS/IC），系统研究了SO2、NO2、NH3和在典型PM2.5矿物质颗粒物表面吸附-降解形成二次无机颗粒物的非均相反应过程，并考察了气体浓度、配比、温度、相对湿度和光照对反应的影响，结合DFT方法，从分子层次上探讨反应机理，以期初步揭示大气环境中气/粒转化形成二次无机颗粒物的可能机制。.本项目研究结果表明：（1）系统研究了SO2和NO2 混合气体在SiO2、α-Al2O3、高岭石典型矿质氧化物表面颗粒物表面上气/粒转化过程，矿质氧化物表面丰富的活性氧位对反应的顺利进行有着正向推动作用。在SO2和NO2颗粒物表面的气/粒转化是一个协同效应， 反应过程中形成的 N2O4既是NO2 生成硝酸盐的重要中间体，也是SO2氧化为硫酸盐的氧化剂。（2）NH3的存在可以推动SO2和NO2 混合气体的协同反应，促进 SO2和NO2在大气环境中向硫酸根和硝酸根转化，形成 (NH4)2SO4和NH4NO3。（3）环境条件对二次无机离子形成的气/粒转化反应有影响，合适的气体污染物配比、一定的相对湿度和光照是对气/粒转化反应有利。（4）在此基础上，研究了SO2和NO2 混合气体在乌鲁木齐市空气颗粒物表面反应的转化反应，以及NH3、光照和湿度等对反应的影响，真实大气环境下的气/粒转化过程与模拟实验存在相似的结果。.本项目研究认为 SO2、NO2和NH3的复合污染的气/粒转化过程是大气中无机气溶胶及硫酸盐、硝酸盐、铵盐、矿质颗粒物的二次颗粒物的重要的生成途径之一。复合污染过程导致的颗粒物表面的无机粒子增加，从而改变其物理化学性质，也将影响到其环境效应。期望本项目的结果为复合污染环境下PM2.5污染形成机制与防治研究提供科学依据。

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