新型酞菁功能化介孔聚合物的合成与降解酚类污染物的研究

设计合成新型金属酞菁功能化介孔聚合物光催化材料，研究其利用可见光降解酚类污染物的光催化性能。针对介孔聚合物骨架，设计合理可行的化学修饰路径将金属酞菁分子键合到有机骨架上，利用其规整的介孔孔道使得金属酞菁分子被限域于孔道中呈单分子分散状态，从而避免因金属酞菁分子聚集而导致的催化失活，可望提高光催化活性达到敏化可见光快速降解酚类污染物的目的；不同于硅基材料的聚合物骨架中的苯环、酚羟基与酚类污染物（如苯酚、氯苯酚等）间有着π-π、氢键相互作用的特性，可高效吸附酚类污染物于催化活性中心，提高反应速率。从能源节约考虑，可望直接利用太阳光中可见光作为光源；且金属酞菁化合物的催化反应机理接近生物降解机理，具有高效、节能、无二次污染等优点。本课题的研究拓宽了介孔有机聚合物材料的应用领域，构建了新型可见光催化剂并应用于环境领域，有望成为催化化学与材料、环境领域学科交叉发展的新生长点。

为了去除水环境中酚类污染物，我们设计合成新型金属酞菁功能化介孔聚合物光催化材料。对这种新型的光催化材料进行了表征及催化性能的应用研究。针对介孔聚合物有机骨架特点，设计了合理可行的化学修饰路径成功的将金属酞菁分子负载到介孔聚合物孔道中，利用其规整的介孔孔道使得金属酞菁分子被限域于孔道中呈单分子分散状态，且酞菁分子被骨架中苯环的π电子所稳定，进一步避免因金属酞菁分子聚集而导致的催化失活，提高了光催化活性达到敏化可见光快速降解酚类污染物的目的。合成方法已通过实验证实是可行的，已申报国家发明专利。. 通过X-射线粉末衍射测试（XRD）、扫描电镜（SEM）、氮气吸脱附、紫外（UV-vis）及电感耦合等离子体发射光谱（ICP）等测试手段对酞菁功能化介孔聚合物光催化材料的结构、比表面积、光学性能及酞菁含量等进行了表征。实验结果表明：所制备的FDU-MPc（FDU-MPcS）光催化剂仍然保持有序的介孔结构和规整的孔道，说明在不破坏介孔聚合物结构的情况下成功将酞菁分子引入FDU型介孔聚合物中。在可见光照射的条件下，将所制备的光催化材料分别应用到苯酚、氯苯酚、对甲苯酚及双酚A污染物的降解中去，考察了降解反应的pH条件；通过HPLC分析酚的浓度随反应时间的变化规律；利用GC-MS分析降解中间产物；探讨了苯酚、氯苯酚的降解的机理。实验结果表明：在酚类污染物的降解过程中，FDU-MPcS光催化材料显示了优秀的可见光光催化活性及稳定性；酚类污染物的降解反应符合一级动力学方程；在可见光照射及双氧水存在的条件下，能有效将酚类污染物降解为小分子的有机酸和二氧化碳，一篇SCI文章已接受，另一篇SCI文章修改后在审稿。. 做了对比参考实验，制备、表征及光催化应用两种聚二乙烯苯负载的锌酞菁和铝酞菁光催化剂（PDVB-ZnPc和PDVB-AlPc）。（拟投稿。）. 作为污染物处理数据的参考以及后续研究作为酞菁催化剂载体的材料，本课题组成员合成了各种功能性树脂及考察了它们的吸附应用。（已申报国家发明专利，文章已发表和录用）

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