多功能金属有机框架复合材料电化学传感平台的构建及其应用研究

Cancer severely threat to human health, the incidence of cancer is upgrading in recent years. Early diagnosis and early treatment have important significance for cancer prognosis. Generally traditional methods to detect tumor markers are limited due to their high cost and time consuming, while electrochemical biosensor can make up for the inadequacy of conventional detection. This study is based on the performance of the multifunctional metal organic frameworks (MOFs) composite construction of electrochemical immunosensor for the detection of tumor markers. The study includes: Excellent property carbon nanomaterials, quantum dots and nano metal oxide are combined with multifunctional MOFs to compose composite materials. Characterization technology are employed to analysis the influence of synthesis programs and conditions on the property of composite adsorption, electrical conductivity and catalytic performance. The excellent performance of composite was selected to fabricate the electrochemical immunosensor. The sensor was evaluated and optimized systematically to detect CEA, PIVKA-II, AFP, Cyfra21-1. The study is an interdisciplinary forefront research related with electrochemical analysis, immunology and materials science. We aimed to establish an integration fast detection techniques and to provide technical support for the large sample screening of tumor markers.

癌症严重危害人类健康，其发病率呈逐年上升趋势。早诊断和早治疗对癌症预后有重要的意义，肿瘤标志物的检测在癌症早期诊断中意义重大。常规肿瘤标志物检测方法存在成本高、检测时间长等缺点，电化学生物传感器检测方法可弥补常规检测的不足。本研究基于性能优异的多功能金属有机框架（MOFs）复合材料构建电化学免疫传感器用于肿瘤标志物的检测。研究内容包括：制备多功能MOFs，并与性能优异的碳纳米材料、量子点和纳米金属氧化物等合成复合材料；通过各种表征技术分析不同的合成方案和合成条件对复合材料吸附、导电及催化性能的影响；选择性能优异的复合材料构建传感器，全面系统的对传感器进行评价与优化，并对CEA，Cyfra21-1，AFP，PIVKA-II等肿瘤标志物进行检测。该项目是集电化学、免疫学和材料科学等多学科交叉的前沿性研究，可建立一种集识别、检测一体化的快速检测技术，并可为人群大样本肿瘤标志物的筛检提供技术支持。

随着环境的日益恶化和人们饮食结构的改变，癌症的发病率逐年升高。在癌症的发生发展过程中，往往伴随着血液中肿瘤标志物含量的升高。血清中肿瘤表面抗原或肿瘤标志物的微量检测对肿瘤预警、肿瘤的诊断、预后判断、药物作用监测具有重要作用。电化学传感器由于具有快速、灵敏、选择性高、操作简便等优势，近年来已被广泛应用于肿瘤标志物的检测。本项目充分利用多功能金属有机框架结构的多孔性、可修饰性、大的比表面积和优秀的吸附性能等特点，与其他性能优异的纳米材料复合，合成兼具二者性能优点的新型电极修饰材料。使用多功能金属有机框架复合材料，构建基于信号放大、特异性好、灵敏度高的免疫传感器平台，实现对多肿瘤标志物的简便、快速、灵敏的检测，为其检测提供新方法。.利用扫描电镜、透射电镜、X射线衍射、X射线光电子能谱等多种表征手段对金属有机框架复合材料的形貌和结构等参数进行表征，筛选出能够对生物小分子灵敏响应的电极修饰材料，结合不同检测方法构建新型传感器检测平台。本项目共研制了三种新型生物传感器，（1）制备纳米金@ZIF-8复合纳米材料，联合有序介孔碳构建免疫传感器检测癌胚抗原，检出限为1.3 pg/mL，检测范围5 pg/mL至400 ng/mL；（2）使用rGO-TEPA和纳米金@ZIF-8复合纳米材料，构建丝网印刷免疫传感器检测核基质蛋白22，检出限为3.33pg/ml，检测范围0.01 ng/ml至1000 ng/ml；（3）使用层状双氢氧化物（Fc@MgAL-LDH）和NH2-MIL-101(Fe)构建了一种新型电化学发光平台检测前列腺特异性抗原，检出限为 0.034 pg/mL，检测范围0.05 pg/mL至50 ng/mL。该项目的成果能够在一定程度上弥补目前临床生化检验的不足，为实现人群的肿瘤标志物筛查提供基础，对疾病的早期预防、诊断、治疗以及患者预后监测具有重要临床意义。

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