UV/H2O2出水残余H2O2联合生物活性炭控制消毒副产物的机制研究

Effluent from UV/H2O2 process contains abundant residual H2O2 and it may increase the precursor contents of disinfection by-products (DBPs). In this research, biological activated carbon (BAC) would be applied following UV/H2O2 process to quench the residual H2O2 and control the DBPs formation. According to the living status of microorganisms, BAC would be divided into two parts: the catalysis and biota part, and the mechanism of DBP control for these two pars would be studied. The main contents were as followed: the combined control mechanism of DBPs by residual H2O2 and activated carbon in the catalysis part, and the influencing mechanism of different factors on the control effect of DBPs and adsorption capacity would be examined; The influencing mechanism of the catalysis part on the biota part, the combined control mechanism of DBPs by the catalysis and biota part, and the influencing mechanism of different factors on the control effect of DBPs by the catalysis and biota part would be studied; The transformation characteristics of selected pollutants in the catalysis and biota part would be discussed, and the transformation mechanism of DBP precursors in the BAC process would be researched, providing a fundamental basis for the DBPs control by BAC; A practical water sample would be applied to assess the control effect of DBPs by UV/H2O2-BAC and its economic cost. Based on these studies, the main control factor would be demonstrated, and a strategy for the DBP control would be suggested. This study would promote the practice in UV/H2O2 area.

针对UV/H2O2工艺出水残留大量H2O2，且可能导致消毒副产物(DBPs)前驱物增多等特点，拟采用生物活性炭（BAC）作为UV/H2O2的后续工艺，猝灭出水残余H2O2的同时，控制DBPs的生成。根据微生物的生长状况，将BAC划分为催化区与生物区，研究其对DBPs的控制机制，主要内容包括：考查残余H2O2与催化区活性炭对DBPs的联合控制机制，以及各因素对催化区DBPs控制效果和吸附容量的影响机制；研究催化区对生物区的影响机制，催化区与生物区对DBPs的联合控制机制，以及各因素对生物区DBPs控制的影响机制；探讨特征污染物在催化区和生物区的转化特性，阐明BAC工艺对DBPs前驱物的转化机制，为该工艺对DBPs的控制提供理论基础；以实际水样为对象，评估UV/H2O2-BAC对DBPs的控制作用及经济成本，找到主控因子并提出相应的防控策略。本项目将对UV/H2O2工艺实践起到积极推动作用。

UV/H2O2工艺是具有广泛应用前景的饮用水深度处理技术，然而该工艺会有大量的H2O2残余，对饮用水安全造成影响。本项目采用颗粒活性炭（GAC）工艺作为后续工艺，在猝灭出水残余H2O2的同时，进一步强化污染物的去除效果。首先，通过批次实验探讨各因素对GAC猝灭H2O2的影响机制。GAC猝灭H2O2过程符合伪一级动力学，GAC在其中起催化剂作用，其归一化的速率常数与GAC及H2O2含量无关。碱性pH更有利于H2O2的降解，碱性官能团对H2O2猝灭贡献更大；GAC猝灭H2O2的活化能较低，表明受温度的影响较小；水中溶解性有机物（DOM）及大部分常见阴离子都不同程度地抑制H2O2降解，而HCO3-促进H2O2的猝灭，HCO3-能提高GAC中持久性自由基（PFRs）的含量，提高GAC表面的局部·OH含量。其次，采用快速小型柱实验（RSSCTs）探讨了GAC对H2O2的长期猝灭效果。GAC可以持久、有效地催化降解H2O2。DOM对H2O2的猝灭起抑制作用，小分子量的DOM抑制作用更明显。GAC猝灭H2O2过程中会进一步将吸附的DOM分子打碎，从而进一步抑制H2O2的猝灭。在批次实验中，H2O2能够促进GAC吸附DOM，而在RSSCT实验中，H2O2抑制DOM的去除，这主要是由于两个系统的不同·OH接触量引起的。适度的氧化可将大分子DOM打碎成中分子DOM，会促进DOM的吸附；而过量氧化生成的小分子DOM会抑制GAC的吸附能力。PFRs是GAC猝灭H2O2的主要活性位点，H2O2老化会改变GAC形貌、比表面积、孔容及表面官能团，但对PFRs的影响较小，进而对GAC猝灭H2O2能力影响较小。最后，探讨了可能的GAC泄露对后续消毒工艺的影响。泄露到消毒工艺的GAC会与自由氯反应，并生成消毒副产物（DBPs），而长期与H2O2反应的GAC因受到H2O2及·OH的氧化腐蚀作用，更容易泄露，且表面含氧官能团的含量增多，与自由氯的反应更快，生成的DBPs含量更多。通过不同改性实验可知，表面羧基对GAC与自由氯的反应速率大小正相关；通过密度泛函计算结果可知，羧基的位置也会影响GAC与自由氯的反应。GAC与自由氯反应会释放DOM，长期的H2O2老化会增大DOM释放量，进而造成DBPs生成量的增加。本项目将对进一步加强UV/H2O2-活性炭过滤工艺的认识和应用起推动作用。

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