高效测定PM2.5中水溶性有机示踪物的分子印迹型光电化学传感器研究

Water-soluble organic tracer (WSOT) is an important component of PM2.5, and the determination of its kind and concentration is beneficial to source identification and source apportionment. This project intends to take the organic molecule that can act as hole transport layer as the functional monomer and the WSOT in PM2.5 as the template molecule to functionalize the excellent photoelectric properties of semiconductor/graphene three-dimensional nanocomposite synergetically through the molecular imprinting technology to build a high-performance photoelectrochemical sensing platform which has strong recognition ability, high photoelectric conversion efficiency and good stability, so as to realize simple, fast, ultra-sensitive and low-cost detection for WSOT in PM2.5. The project will study the method for three-dimensional assembly of graphene and semiconductor nanomaterials, optimize the conditions for imprinting film preparation and photoelectric signal generation, explore the structure-activity relationship of materials, and discuss the sensor construction method and sensing mechanism. This research work can make up for some deficiencies of the existing detection technology, simplify the detection process of WSOT, reduce the analysis cost, master the PM2.5 source emission information in real time, and promoting the application of molecular imprinting technology and photoelectrochemical sensors in the detection of atmospheric pollutants, which has important academic value and application prospect.

水溶性有机示踪物（WSOT）是PM2.5的重要组分，测定其种类和浓度有利于污染源识别和源解析。本项目拟以能充当空穴传输层的有机分子为功能单体，以PM2.5中的WSOT为模板分子，通过分子印迹技术，协同功能化半导体/石墨烯三维纳米复合材料优良的光电性质，构建识别能力强、光电转换效率高、稳定性好的高性能光电化学传感平台，实现对PM2.5中WSOT的简便、快速、超灵敏、低成本检测。项目将研究石墨烯和半导体纳米材料的三维组装方法，优化印迹膜制备和光电信号产生的条件，探究材料的构效关系，探讨传感器的构筑方法与传感机理。本研究工作可以弥补现有检测技术存在的一些不足，简化WSOT的检测过程，降低分析成本，实时掌握PM2.5源排放信息，并能促进分子印迹技术和光电化学传感器在大气污染物检测中的应用，具有重要的学术价值和应用前景。

本项目研究围绕任务书的计划展开，提出了以具有光电性质的半导体基纳米复合材料为载体，通过分子印迹的方法，制备性能优越的传感器，应用于实际样品检测的思路。迄今为止，本项目取得的成果如下：（1）高催化性、高稳定性、高光电响应的半导体基纳米复合材料的制备。基于TiO2、Fe3O4等半导体制备了多种无机-无机、有机-无机纳米复合电化学传感材料。研究了材料的合成方法、合成条件、多元复合体系的组成比例、晶型结构等对材料性能的影响，考察了三维多孔纳米复合材料的性能及表征，探讨了材料的催化机理与构效关系。（2）分子印迹聚合物功能化半导体基纳米复合膜电极材料的制备。研究了电化学聚合、本体聚合等分子印迹法在半导体基纳米复合材料上的印迹效能，表明了分子印迹聚合物的功能化能提高半导体基纳米复合材料的稳定性，并赋予其特异的选择识别能力。利用自组装、电化学沉积等方法，探索了分子印迹聚合物功能化半导体基纳米复合膜在光电化学传感中的应用。（3）有害污染物的高效去除与检测。基于材料与识别分子之间的相互作用，构建了多种性能优越的光电化学传感器。探讨了传感原理和光电子转移机制，优化了传感器工作条件，充分发挥分子印迹聚合物的高选择性及半导体基纳米材料的高光电性之间的协同增效作用，构建了有害物质电化学传感平台。并利用半导体基纳米复合材料的优异催化性能拓展了大气污染物（如苯酚等）的高效去除方法。（4）对分子印迹技术尤其对其重要分支离子印迹技术进行了深入研究，探讨了其在电化学传感器中的应用并总结发表了相关综述论文。通过本项目的实施，不仅有利于发挥和调控分子印迹聚合物功能化半导体基纳米复合材料的优异性能、拓展了其应用范围，而且对于构建PM2.5中水溶性有机示踪物（如酚类物质）高灵敏光电化学传感平台、大气污染物防治具有较重要的理论意义和实践意义。

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