希瓦氏菌MR-1胞外电子还原针铁矿动力学机制研究

The direct reduction of Fe(III) mineral by microbial extracellular electron transfer is an important component of natural mineral-microbe interactions. This project plans to use Shewanella oneidensis MR-1 and goethite to research the key scientific problem about extracellular electrons’ electrochemical characteristics and kinetic mechanisms of the regulation on Fe(III) reduction in goethite. Research methods of microbiology, mineralogy and electrochemistry are united and a micro-nano processing technique is combined creatively to build a novel micro-electrode experimental system, which is used for in-situ research on the extracellular electron reduction of Fe(III) in goethite under different conditions. This project will focus on revealing the electrochemical characteristics of extracellular electron from MR-1 to goethite on cell scale, identifying the fine structure transition of goethite under electron reduction with micro-nano research methods, finding out influence factors on the extracellular electron transfer and Fe(III) reduction at the in-situ level. The results will present kinetic mechanisms of the regulation on Fe(III) reduction in goethite by different extracellular electrons, and build up the dynamic response relationship of cell pumping electrons, extracellular electron transfer and goethite reduction. Also, this project will provide a novel research method for revealing the kinetic mechanisms of microbial extracellular electron reduction on Fe(III) in goethite.

微生物胞外电子直接还原矿物结构中Fe(Ⅲ)是自然界矿物与微生物交互作用的重要表现形式之一。本项目拟以希瓦氏菌MR-1与针铁矿为研究对象，围绕MR-1还原针铁矿过程中胞外电子的电化学特性及其调控针铁矿结构中Fe(Ⅲ)还原作用的动力学机制这一关键科学问题，采用微生物学、矿物学与电化学研究方法，创新性结合微纳加工技术搭建微电极实验体系，开展多种生长状态下细菌传递胞外电子还原转化针铁矿的原位实验研究。旨在细胞水平上揭示MR-1与针铁矿间传递胞外电子的电化学特性，在微纳尺度上辨识电子还原作用下矿物微结构与铁元素赋存状态的转化过程，在原位层次上查明胞外电子传递动力学及对针铁矿还原转化作用的影响因素，提出不同电化学特性胞外电子调控针铁矿中Fe(Ⅲ)还原转化的动力学机制，建立细胞传出电子-胞外电子转移-针铁矿还原转化过程间的动态响应关系，为揭示微生物胞外电子还原Fe(Ⅲ)矿物的动力学机制提供新的研究方法。

微生物胞外电子还原含铁矿物是自然界矿物与微生物交互作用的重要表现形式之一。本项目围绕微生物胞外电子传递及对针铁矿等的还原转化作用开展研究，重点关注胞外电子参与下的电化学反应特性及针铁矿等还原的动力学机制这一关键科学问题。项目结合前期微生物-金红石相关研究基础，综合微生物学、矿物学与电化学方法，搭建微电极实验装置并结合显微表征技术开展了大量研究工作。由于项目周期仅一年，部分研究仍处于实施阶段，项目负责人将按原研究计划继续完成相关工作。目前已完成的主要研究内容与结果如下：.1.构建微型实验装置及原位显微表征体系。成功搭建使用FTO微电极的薄层流动池型装置，实现对微生物、矿物及两者间电子转移特性的电化学表征；实现电极表面细胞与矿物的AFM纳米尺度形貌与定量纳米力学测试；实现基于显微拉曼的矿物结构原位实时表征。相关工作为微生物-矿物交互作用研究提供了新的可借鉴方法，并有助于将传统宏观尺度研究推进至细胞尺度。.2.制备系列针铁矿电极用于电子转移特性研究。结合针铁矿的地表存在形式，合成制备纯针铁矿、铝代及定向沉积针铁矿系列矿物膜电极，保证了矿物电子转移及光催化特性研究的顺利实施。.3.揭示针铁矿能带结构、电子转移及光催化特性。第一性原理建模计算结合同步辐射吸收-发射谱显示针铁矿带隙2.50 eV，铝替代等因素影响下天然针铁矿带隙降至2.32 eV。光电化学研究显示针铁矿为n型半导体，400-500 nm可见光下具良好的载流子分离迁移活性，光电响应活性为定向沉积＞纯合成＞铝代针铁矿，平带电位为0.05、-0.35、-0.47 V vs. SCE。ESR发现针铁矿光催化生成羟自由基，并对甲基橙具有较好的氧化降解效果，认为其电子转移作用具有一定的环境效应。.4.获得红壤微生物与含铁矿物间胞外电子转移特性。长沙、海口红壤微生物与赤铁矿间电子转移功率提高至431、260 mW/m3，针铁矿、磁黄铁矿等均有提升，证实含铁矿物对胞外电子转移的促进作用。不同胞外电子作用下微生物群落经HiSeq测序，R分析显示属构成与电子能量密切相关（P<0.01），其中Citrobacter、Pseudomonas、Comamonas等属可能具有接受胞外电子活性。同时，微生物还原峰集中于-0.2至-0.4 V vs. SCE，与细胞色素/电子穿梭体电势吻合，预示该过程与细胞表面关键电子载体直接相关。

内容获取失败，请点击重试