叠层结构介孔SiO2/纳米Au/TiO2/SiO2催化剂的活性位二次构筑及反应性能研究

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基本信息

  • 批准号：
    21106017
  • 项目类别：
    青年科学基金项目
  • 资助金额：
    25.0万
  • 负责人：
    张一卫
  • 依托单位：
    东南大学
  • 学科分类：
    B0803.反应工程
  • 结题年份：
    2014
  • 批准年份：
    2011
  • 项目状态：
    已结题
  • 起止时间：
    2012-01-01 至2014-12-31

项目摘要

本项目围绕提高催化剂中纳米金属颗粒的热稳定性，采用自组装、表面硅层叠加和表层刻蚀技术制备具有叠层结构的新型介孔SiO2层/纳米Au/TiO2/SiO2催化剂。通过合成TiO2/SiO2纳米复合微球，功能化修饰微球表面，自组装金纳米颗粒，实现催化剂表面活性位的一次构筑。利用叠加硅层的限域效应，固化金纳米颗粒，抑制其在加热预处理，特别是焙烧过程中的烧结。通过表面保护下的表层刻蚀，重新暴露金纳米颗粒，二次构筑催化剂表面的活性位，最大限度发挥金的催化效率。以富氢条件下CO的优先氧化反应为探针，研究催化剂中的金属纳米颗粒、金属-载体间相互作用、介孔硅层、活性位构筑效果与反应性能之间的内在对应关系，明确催化剂的独特结构对保持纳米金属颗粒的原有结构形貌、改善催化反应性能的作用机制。本项目的实施有助于创新纳米催化剂的设计思路，发展固化纳米金属颗粒的新型技术，具有潜在的经济和社会效益。

结项摘要

负载型Au纳米催化剂的活性与载体的种类和Au纳米粒子的粒径密切相关。一般认为，Au纳米粒子的粒径越小，其对应的催化活性越高。但是小粒径的Au纳米粒子表面活性较高，极易发生团聚和烧结，严重影响了Au纳米催化剂的实际应用。本项目从提高纳米Au催化剂的热稳定性出发，重点考察了表面封装、表面刻蚀、纳米合金等对Au纳米粒子热稳定性的影响，通过控制Au纳米催化剂的形貌和成分，系统研究了催化剂的微观结构对维持Au纳米粒子的原有结构形貌和改善催化反应性能的作用机制。具体研究内容为：(1)采用表面封装和表层刻蚀技术，制备了介孔SiO2/纳米Au/TiO2/SiO2催化剂，考察了制备条件及TiO2氧化物层的存在对Au纳米粒子热稳定性和CO低温氧化反应活性的影响，结果发现刻蚀时间为45 min和TiO2层存在下，焙烧处理后Au纳米粒子具有最高热稳定性和反应活性。(2) 利用保护性焙烧法构建多孔TiO2层，并将Au纳米粒子封装于其中，研究发现TiO2封装Au纳米粒子的催化活性较未经保护性焙烧的样品具有更高的热稳定性和催化活性。(3) 以多壁碳纳米管为硬模板，在其表面自组装Au纳米粒子后沉积SiO2层，通过焙烧去除碳纳米管制备了Au/SiO2空心管状催化剂，研究发现该催化剂在550 oC下焙烧处理后，能维持较好的形貌和金属颗粒粒径，且显示出最高的催化反应活性。另外，考察了不同氧化物层（SiO2、TiO2、ZnO）对Au纳米粒子的稳定性和催化活性的影响。结果表明TiO2封装的管状催化剂具有更为优异的催化性能。(4) 利用SiO2纳米棒为模板，在其表面依次沉积Au纳米粒子和CeO2, 制备了棒状Au纳米催化剂。研究表明Au与CeO2间具有较强的载体-金属相互作用，可显著提高催化剂的热稳定性和催化活性。(5) 利用原位还原法，在沉积Au的同时沉积Pt纳米粒子，构建Au-Pt纳米合金催化剂。双金属合金催化剂经高温焙烧后较单金属催化剂具有更高的抗烧结性能和催化反应活性。本项目在国家基金委的大力支持下，已经圆满的完成了各项既定指标，发表SCI收录论文30篇，会议论文4篇，申请国家发明专利3件。本项目的实施为创新高热稳定性纳米金属催化剂的制备方法提供了基本思路，有助于发展提高金属纳米颗粒热稳定性的关键技术，进而促进纳米金属催化剂在较高反应温度领域里的应用。

项目成果

期刊论文数量（30）
专著数量（0）
科研奖励数量（0）
会议论文数量（4）
专利数量（0）
Effect of the competitive adsorbates on the catalytic performances of PtSnK/γ-Al2O3 catalyst for isobutane dehydrogenation
竞争吸附剂对PtSnK/γ-Al2O3催化剂异丁烷脱氢催化性能的影响
  • DOI：
    10.1016/j.fuproc.2012.06.022
  • 发表时间：
    2012-12
  • 期刊：
    Fuel Processing Technology
  • 影响因子：
    7.5
  • 作者：
    Yiwei Zhang;Yuming Zhou;Xiaoli Sheng;Lihui Wan;Yunjie Li;Yimin Xiao;Bo Yu;Zhuo Zeng
  • 通讯作者：
    Zhuo Zeng
Effect of strontium addition to platinum catalyst for propane dehydrogenation
铂催化剂中添加锶对丙烷脱氢的影响
  • DOI：
    --
  • 发表时间：
    2012
  • 期刊：
    China Petroleum Processing and Petrochemical Technology
  • 影响因子：
    0.9
  • 作者：
    Li Huang;Shijian Zhou;Yuming Zhou;Yiwei Zhang;Shaobo Zhang;Jun Xu
  • 通讯作者：
    Jun Xu
bSynthesis of immobilized heteropolyanion-based ionic liquids on mesoporous silica SBA-15 as a heterogeneous catalyst for alkylation/b
介孔二氧化硅 SBA-15 上固定化杂多阴离子离子液体的合成作为烷基化非均相催化剂
  • DOI：
    --
  • 发表时间：
    2014
  • 期刊：
    RSC Advances
  • 影响因子：
    3.9
  • 作者：
    Xiaoli Sheng;Yuming Zhou;Yongle Yang;Yiwei Zhang;Zewu Zhang;Shijian Zhou;Xiaoqin Fu;Shuo Zhao
  • 通讯作者：
    Shuo Zhao
Effect of zinc addition on catalytic properties of PtSnK/γ-Al2O3 catalyst for isobutane dehydrogenation
添加锌对PtSnK/γ-Al2O3催化剂异丁烷脱氢催化性能的影响
  • DOI：
    10.1016/j.fuproc.2011.12.040
  • 发表时间：
    2012-04
  • 期刊：
    Fuel Processing Technology
  • 影响因子：
    7.5
  • 作者：
    Yiwei Zhang;Yuming Zhou;Junjun Shi;Xiaoli Sheng;Yongzheng Duan;Shijian Zhou;Zewu Zhang
  • 通讯作者：
    Zewu Zhang
Synthesis of MgO-Al2O3/ZSM-5 by Solid State Reaction for Propane Dehydrogenation
丙烷脱氢固相反应合成MgO-Al2O3/ZSM-5
  • DOI：
    --
  • 发表时间：
    2013
  • 期刊：
    China Petroleum Processing and Petrochemical Technology
  • 影响因子：
    0.9
  • 作者：
    Zhou Shijian;Zhou Yuming;Sheng Xiaoli;Zhang Yiwei;Zhang Zewu;Shi Junjun;Kong Jie
  • 通讯作者：
    Kong Jie

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课题项目：调控A型流感病毒诱导IFN-β表达的机制研究

AI项目摘要：

本研究聚焦于TRIM2蛋白在A型流感病毒诱导的IFN-β表达中的调控机制。A型流感病毒是全球性健康问题，其感染可导致严重的呼吸道疾病。IFN-β作为关键的抗病毒因子，其表达水平对抗病毒防御至关重要。然而，TRIM2如何调控IFN-β的表达尚未明确。本研究假设TRIM2通过与病毒RNA或宿主因子相互作用，影响IFN-β的产生。我们将采用分子生物学、细胞生物学和免疫学方法，探索TRIM2与A型流感病毒诱导IFN-β表达的关系。预期结果将揭示TRIM2在抗病毒免疫反应中的作用，为开发新的抗病毒策略提供理论基础。该研究对理解宿主抗病毒机制具有重要科学意义，并可能对临床治疗流感病毒感染提供新的视角。

AI项目思路：

科学问题：TRIM2如何调控A型流感病毒诱导的IFN-β表达？
前期研究：已有研究表明TRIM2参与抗病毒反应，但其具体机制尚不明确。
研究创新点：本研究将深入探讨TRIM2在IFN-β表达中的直接作用机制。
技术路线：包括病毒学、分子生物学、细胞培养和免疫检测技术。
关键技术：TRIM2与病毒RNA的相互作用分析，IFN-β启动子活性检测。
实验模型：使用A型流感病毒感染的细胞模型进行研究。

AI技术路线图

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          A[研究起始] --> B[文献回顾与假设提出]
          B --> C[实验设计与方法学准备]
          C --> D[A型流感病毒感染模型建立]
          D --> E[TRIM2与病毒RNA相互作用分析]
          E --> F[TRIM2对IFN-β启动子活性的影响]
          F --> G[IFN-β表达水平测定]
          G --> H[TRIM2功能丧失与获得研究]
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          I --> J[结果解释与科学验证]
          J --> K[研究结论与未来方向]
          K --> L[研究结束]
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