新型g-C3N4-AgCl/Ag3PO4复合光催化材料的制备及其降解对羟基苯甲酸酯类化合物的机理研究

Aimed at the problem of low concentration and refractory of the paraben in water, the novel porous g-C3N4-AgCl/Ag3PO4 composite was prepared by a combination of the template method and solvothermal method. The physico-chemical properties such as the crystalline structure, the specific surface area and pore structure, the surface configuration and chemical state, the morphology, the thermal stability as well as the light absorption ability will be systematically characterized by various kinds of characterization techniques. The relationship of among physico-chemical properties, adsorption performance and photocatalytic activity of the photocatalyst was evaluated by the degradation of paraben under visible light irradiation. Moreover, the reason of the enhancement of its visible light photocatalytic activity was also revealed. The degradation reaction pathway of the paraben was studied in the g-C3N4-AgCl/Ag3PO4 - visible light system. Furthermore, the influence of reactive species on the degradation kinetic of the paraben was also investigated, and the photocatalysis degradation mechanism of the paraben was proposed. The accomplishment of this project will provide a new solution for the control of paraben.

本项目针对水体中对羟基苯甲酸酯类污染物低浓度、难降解的特征，采用模板法和沉淀法联合制备新型g-C3N4-AgCl/Ag3PO4多孔复合光催化材料，并通过多种表征手段对其晶型结构、比表面积与孔结构、表面组成和化学状态、形貌、光吸收能力等物理化学性能进行表征分析。研究材料的物理化学性能与底物在其表面的吸附性能和其光催化性能之间的关系，揭示材料可见光催化活性提高的本质原因。系统研究在g-C3N4-AgCl/Ag3PO4—可见光体系中，对羟基苯甲酸酯类化合物在催化材料上的可见光降解反应途径。进一步研究反应过程中产生的光催化活性物种对对羟基苯甲酸酯类化合物降解动力学的影响，结合降解中间产物和从反应活性物种的贡献率阐释对羟基苯甲酸酯类化合物的降解机理。本研究将为实现对羟基苯甲酸酯类污染物安全、高效地清除提供新的思路和方法。

随着工农业的发展，水体环境中的毒害有机物严重危害着环境和人类健康。光催化氧化技术已被证明可以有效地降解毒害有机物。在光催化氧化过程中，光催化剂扮演了非常重要的角色。因此，研究开发新型合成或者天然可见光响应的光催化剂已经成为近年来的研究热点。本项目针对水体中对羟基苯甲酸酯类污染物低浓度、难降解的特征，采用沉积沉淀法制备了新型Ag3PO4基复合纳米光催化材料AgCl/Ag3PO4和 AgCl/Ag3PO4/g-C3N4，并采用扫描电子显微镜（SEM）、投射电子显微镜（TEM）、X-射线衍射（XRD）、X-射线光电子能谱（XPS）、紫外-可见光光谱（UV-vis）和荧光光谱（PL）等表征手段对复合材料的形貌特征、晶形结构、表面物理化学特性及其光学性能进行详细表征分析。选取4种对羟基苯甲酸酯类化合物作为降解对象系统考察了所制备光催化材料的可见光降解性能。实验结果表明：与纯Ag3PO4相比，二元复合材料AgCl/Ag3PO4和三元复合材料AgCl/Ag3PO4/g-C3N4表现出优异的光催化性能和稳定性能。初始浓度为20 mg·L-1的对羟基苯甲酸甲酯（MBP）在AgCl/Ag3PO4表面经40 min可见光照射后降解率可达100%，相同条件下，AgCl/Ag3PO4/g-C3N4为催化剂时，经20 min可见光照射后，MBP的即可完全降解。MBP在三元复合材料AgCl/Ag3PO4/g-C3N4表面的降解速率明显高于Ag3PO4和AgCl/Ag3PO4。同时对复合材料的循环使用进行了5次试验，实验结果表明：AgCl/Ag3PO4经5次循环使用后，MBP的降解率为94%，AgCl/Ag3PO4/g-C3N4经5次循环后，MBP的降解率为89%,明显高于纯Ag3PO4（25%）的循环使用性能。此外，进一步深入研究了复合材料的光催化机理。本项目的研究为新型有机污染物安全高效的清除提供新的思路和方法。

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