铜硫化合物结构演变与储锂性能协同作用机制研究

Copper sulfides recently become the focus of research in the world due to its high electrical conductivity, stable sulfur regularization and superior electrochemical performance. But copper sulfides also suffer greatly from the rapid capacity decay and poor cycling stability, which has not been reasonable solved. Therefore, the project will make full use of quasi in situ structure analysis, interface component analysis and electrochemical analysis to clarify the related electrochemical process. The aim of this project is to explore the collaboration-interaction of the structure and performance changes for copper sulfides during electrochemical process. Then make use of these regular laws to highly improve the lithium storage performance for copper sulfide batteries. The research content of the project is not only conducive to grasp the common laws of lithium sulfide batteries application but also beneficial to promote the practice use of lithium sulfur and next generation high-energy batteries.

铜硫化合物材料因具有较好的导电性能、稳定的固硫作用、优异的电化学可逆性，近年来吸引了众多科研工作者的关注。然而，容量衰减快、循环稳定性差是铜硫化合物储锂过程中面临的严峻问题。本项目拟采用准原位测试方法以精确、快速捕捉铜硫化合物电化学储锂过程中电极材料结构、电化学界面性质、电解液组分演变等信息。揭示铜硫化合物结构演变与储锂性能协同作用机制。最后结合铜硫化合物结构演变与储锂性能协同作用机制，从微观层次优化电化学可逆性好的电极材料/电化学反应界面/电解液结构，整体提升铜硫化合物电池电化学储锂性能。本项目的实施，有利于进一步了解、掌握铜硫化合物材料在锂电池应用中的普适性规律，同时也可为锂硫及下一代高能电池的研究和应用提供新思路。

铜硫化合物因具有优异的电化学可逆性，较低的生成成本，可作为锂离子电池负极材料取代商业化碳及钛酸锂材料。本项目拟采用准原位测试方法以精确、快速捕捉铜硫化合物电化学储锂过程中电极材料结构、电化学界面性质、电解液组分演变等信息。揭示铜硫化合物结构演变与储锂性能协同作用机制。最后结合铜硫化合物结构演变与储锂性能协同作用机制，从微观层次优化电化学可逆性好的电极材料/电化学反应界面/电解液结构，整体提升铜硫化合物电池电化学储锂性能。.主要研究结果如下：（1）研究铜硫化合物组成及价态对其储锂电化学过程的影响。结果表明，过量的铜存在有助于固定多硫离子，降低电化学极化电位，进一步提升材料的电化学稳定性及倍率性能。（2）研究电解液组成对铜硫化合物储锂电化学过程的影响。结果表明，由于粘度的差异，铜硫化合物在链状结构DME的电解质中更可能发生过充电。 过充电主要发生在硫化锂向硫化亚铜的转变过程中，并产生了大量的Li2S2。 过充电主要是由硫化锂向硫化亚铜转化过程中的可溶性多硫化锂（例如Li2S2）引起的。（3）查究不同电解液体系对多种金属硫化物电化学储锂过程的影响。结果表明，基于转化反应储能机制的金属硫化物在醚类电解液中具有更优异的电化学性能，而基于嵌脱反应储能机制的金属硫化物在醚类及碳酸酯类电解液中均具有优异的电化学性能。（4）构建特殊形貌结构的金属硫化物，验证形貌、组成对电化学储锂行为的影响。①设计一维Cu2-xSe纳米棒作为高性能铝离子电池的阴极材料，研究其电化学储能过程。结果表明，Cu2-xSe电极具有高可逆容量和出色的循环稳定性，即使在200 mA g-1的高电流密度下，初始循环中的特定充电容量为241 mA hg-1，并在100次循环后保持100 mA hg-1 库仑效率为96.1％，显示出良好的容量保持率。②构建三维结构TiO2@MoS2柔性电极，研究其电化学储能行为。结果表明，特殊的3D纳米网络结构，分散良好的MoS2纳米粒子以及TiO2和MoS2之间的紧密联系在提高容量和倍率性能方面发挥了关键作用。

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